Angew. Chem. :各向异性的聚合物基复合固态电解质实现高能量密度的固态锂金属电池

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具有高能量密度和高安全性的固态锂金属电池是极具潜力的下一代电池体系, PVDF基固态电解质拥有良好的机械性能和较高的电化学稳定窗口而备受关注。然而,其离子电导率不足导致室温容量较低,高含量溶剂残留和低杨氏模量会造成副反应的持续发生和锂枝晶的生长,进而导致电池性能迅速恶化。


近日,安徽大学侯之国团队与宁波东方理工大学(暂名)李晓娜教授提出了纳米片填料多元分布的策略,研究了一种各向异性的聚合物/无机复合固态电解质,有效改善了室温离子传导和固体电解质界面(SEI),实现固态锂金属电池的稳定循环。



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图1.复合固态电解质中的离子传输机理分析

作者通过多种表征手段和DFT理论计算详细阐述了CPS-6复合固态电解质中的离子传输机理。填料加入后,促进了锂盐的解离,产生更多游离的Li+;并且限制了锂盐阴离子FSI-的迁移,提升了Li+的迁移数。另外值得注意的是,CPS-6电解质中的DMF溶剂减少,体系中几乎没有游离的DMF残留,仅存的少量DMF有效参与了Li+的弱溶剂化,这改善了电解质与锂金属之间的兼容性。

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图2.固态锂金属电池的电化学性能

作者使用CPS-6复合固态电解质组装了全电池进行测试,发现其可以展现出更高的室温容量、更出色的循环稳定性和循环寿命,不同循环次数时的EIS图谱和充放电曲线重合度较高,都说明该复合固态电解质的优越性。

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图3.SEI成分及性质分析

为了进一步探究电池性能增强的原因,作者对SEI进行深度剖析并分析探究,由于表层纳米片的存在,CPS-6复合固态电解质诱导锂金属形成了稳定的富含LiF和Li2SiO3的SEI,具有高表面杨氏模量,锂枝晶的生长得到有效抑制。


组装的固态软包电池展现出高能量密度的优势,并通过折叠、剪切、针刺等实验证明了固态锂电池的安全性。该研究的结构设计成功得到了低溶剂残留的各向异性复合固态电解质,实现电池的长寿命稳定循环,为下一代固态锂金属电池的发展提供新思路

文信息

Multivariate Distribution Structured Anisotropic Inorganic Polymer Composite Electrolyte for Long-Cycle and High-Energy All-Solid-State Lithium Metal Batteries

Ziqiang Yang, Bin Yang, Sen Wang, Jiasheng Qian, Zhiguo Hou, Xiaona Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202423227




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