发展高能量密度、低成本、安全的储能器件，促进技术创新，彻底改变人类的生活方式，是现代社会的一个永恒课题。金属锂具有极高的理论比容量和极低的氧化还原电位，是下一代高性能锂电池负极材料的最佳选择。然而，金属锂负极在充放电过程中不可控沉积所产生的枝晶减少了电池容量，并对电池的安全性造成威胁。此外，锂沉积/剥离所带来的巨大的体积形变也进一步导致循环寿命的降低。碳基材料由于其具有低密度、高表面积、高电导率、可调节的特性，使其在控制锂金属沉积行为，抑制锂枝晶生长领域备受关注。因此，通过在微纳尺度上对三维碳基载体进行中空结构设计、表界面亲锂性组分调控，进而引导金属锂的沉积行为，制备可有效抑制枝晶生长和体积形变的碳基锂金属载体是当前的首要任务。

▲图1. 镍钴基中空棱柱/碳纤维基复合锂金属负极示意图。

北京化工大学有机无机复合国家重点实验室于乐教授课题组与新加坡南洋理工大学楼雄文教授课题组在新型电化学储能材料设计与合成领域取得新进展（Adv. Mater. 2021, DOI:10.1002/adma.202100608）。作者首先通过改性沉淀反应制备出镍钴基醋酸盐氢氧化物前驱体，并利用静电纺丝工艺制得包裹有前驱体的聚丙烯腈纤维作为前驱纤维。最后在惰性气氛保护下进行热退火处理，制得一种末端呈现莲藕状多孔结构的分级中空纤维，即镍钴基中空棱柱/碳纤维材料 (NCH@CFs)。此NCH@CFs用作锂金属负极载体，其高度分散的双金属Ni-Co颗粒均匀分布在N掺杂的碳纤维内外表面，作为Li⁺的成核位点，有效降低锂成核过电势。

此外，纤维呈现莲藕状分层中空结构，不仅可以有效防止电荷堆积，还可提高空间利用率，缓解体积膨胀，增强结构稳定性。基于上述优点，NCH@CFs复合锂金属负极在电化学性能测试中也显示出较优性能。与不同锂负极载体对比结果可见，NCH@CFs基载体具有最小的成核过电势。值得一提的是，经过容量为6 mAh cm^-2的锂沉积后，NCH@CFs基复合锂金属负极上几乎没有锂枝晶，且保持良好的结构完整性，多孔末端也充满了沉积的金属锂，证实了金属锂可在空隙内部优先成核。由此构成锂金属负极能够在1 mA cm^-2的电流下循环1200 h。以上结果均证实了NCH@CFs所具备的亲锂特性和分级多孔结构的空间优势，为三维锂金属复合负极的设计提供了新的思路。

该工作以“Lotus root-like Carbon Fibers Embedded with Ni-Co Nanoparticles for Dendrite-Free Lithium Metal Anodes”为题目发表在《Advanced Materials》上。衷心感谢国家自然科学基金委和中央高校基本科研业务费等项目的资助。文章共同第一作者是北京化工大学化工学院陈晨同学、关俊同学和李念武副教授。通讯作者是楼雄文教授和于乐教授。

原文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202100608

Adv. Mater. 2021, DOI:10.1002/adma.202100608.