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在固态锂金属电池的应用中,复合固态电解质因其优异的离子导电性和良好的界面兼容性而备受关注。然而,填料的不均匀分布通常会导致电解质微区的一致性降低,进而导致Li+通量的不均匀分布,造成电极-电解质界面(EEIs)不稳定(图1)。因此,亟需设计开发具有高均相性的复合电解质材料,以提高内部离子流的均匀性,从而增强EEIs的一致性与稳定性,最终实现固态锂电池的高效、可靠运行。
图1. 电解质微观结构和衍生界面的示意图。(a)基于物理混合方法的MOF基复合电解质(MOF/Polymer)。(b)基于原位复合方法构建的MOF基复合电解质(MOF@Polymer)。 近日,南开大学张凯研究员团队通过原位液相加工方法,成功制备了均相分散的金属有机框架(MOFs)基固态电解质膜(MOF@Polymer),并将其成功应用于匹配多种正极材料的锂金属电池体系,实现了固态锂金属电池的长周期可逆循环。 图2. 电解质膜内部填料分散性表征及离子浓度及电场分布模拟。 通过多种表征手段,证实了基于原位复合方法构建的MOF@Polymer电解质膜具有均一的微域结构(图2)。相场模拟结果表明,该MOF@Polymer电解质显著提升了电解质内部电场和离子场的分布均匀性,有效抑制了界面不均匀的锂沉积行为。 图3. 电化学性能测试。 电池性能测试表明,MOF@Polymer电解质展示了薄且均匀的正极-电解质界面层和较小的界面阻抗。所组装的扣式4.3 V NCM811//Li、4.5 V LiCoO2//Li以及NCM811//Li软包电池展现出优异的稳定循环性能。这项研究深化了对复合电解质微结构调控的理解,提出了一种高效解决复合电解质微区非均问题的策略,为下一代固态锂金属电池的设计与发展提供了新思路。 论文信息 Enhancing Microdomain Consistency in Polymer Electrolytes towards Sustainable Lithium Batteries Dr. Yang Feng, Dr. Yanpeng Fan, Dr. Lingfei Zhao, Dr. Jiangtao Yu, Dr. Yaqi Liao, Dr. Tongrui Zhang, Ruochen Zhang, Dr. Haitao Zhu, Dr. Xingwei Sun, Prof. Zhe Hu, Prof. Kai Zhang, Prof. Jun Chen Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202417105

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