第一作者：Tanveer ul Haq

通讯作者：Yousef Haik

通讯单位：Texas A&M University

研究内容： 

海水电解为环境修复和大规模生产可持续氢提供了一种有前景的技术。然而，复杂的合成路线、有限的氧选择性和电极腐蚀严重阻碍了该技术的实际可行性。在这里，设计了一种有效的策略，将界面丰富的Au团簇的Gd-Co₂B纳米片嵌入到生长在钛箔(Au-Gd-Co₂B@TiO₂)上的TiO₂纳米片中，以满足海水电解电极的多种需求。得益于高导电性、优越的固有活性和改进的传递系数，这种独立的Au-Gd-Co₂B@TiO₂电催化剂在整体海水裂解方面表现出了出色的性能，在碱性海水中，只需要510 mV的过电位就能达到1000 mAcm^-2的几何活性。Au-Gd-Co₂B@TiO₂具有较高的活性和特异性，这主要归功于氧空位和Co-Au表面的存在。此外，它的超亲水-疏气特性，改进的耐腐蚀性能以及耐久性，显示了其在实际海水电解中的实际可行性。

要点一：

  本文合成了3D自支撑Au-Gd-Co₂B@TiO₂，作为一种高效的双功能电催化剂，用于整体碱性海水裂解。具有亲水性的双金属硼化物结构具有高导电性和丰富的活性位点，保证了高的动力学、快速的电荷转移速率，增强了海水电解的气泡释放能力。其支链纳米片-纳米片异质结构提供了大的表面积，有利于海水扩散，并屏蔽了氯离子的腐蚀。

要点二：

  此外，它对金掺杂的-OH中间体的高选择性(具有较低的能量d电子)使其适合在自然海水条件下工作。经过优化的表面结构和金属比，Au-Gd-Co₂B@TiO₂阳极需要非常低的过电位(300和350 mV，远低于次氯酸盐形成的热力学电压)，才能在实际碱性海水中提供500和1000 mAcm^-2的大的几何活性。

要点三：

在双电极装置中，Au-Gd-Co₂B@TiO₂作为阳极和阴极在整体海水裂解中表现出了出色的性能，只需要低电压1.68 V就能达到1000 mAcm^-2的几何活性。该电解槽在高电流密度、小电荷转移电阻、高本纳动力学和碱性海水中TOF条件下的稳定性也优于Pt RuO₂。

Scheme 1：系统地说明Au-Gd-Co₂B@TiO₂的制备过程。

图1：(a-d) SEM， (e, f) TEM， (g) HRTEM， (h) AFM， (i) STEM图像和(j-o) Au-Gd-Co₂B@TiO₂对应的元素映射。

图2: (a) Ti 2p， (b) O 1s， (c) b 1s, Au-Gd-Co₂B@TiO₂, Gd-Co₂B@TiO₂, Gd-Co₃O₄@TiO₂（从上往下）的高分辨率XPS谱。

图3：(a) Co 2p， (b) Gd 4d， (c) Au 4f, Au-Gd-Co₂B@TiO₂, Gd-Co₂B@TiO₂和Gd-Co₃O₄@TiO₂(从上往下)的高分辨率XPS谱图。 

参考文献：

Tanveer ul Haq, Mujaheed Pasha, Yongfeng Tong, Said A. Mansour, Yousef Haik. Au nanocluster coupling with Gd-Co₂B nanoflakes embedded in reduced TiO₂ nanosheets: Seawater electrolysis at low cell voltage with high selectivity and corrosion resistanc. Applied Catalysis B: Environmental 301 (2022) 120836.