电化学CO2还原反应可以有效地将电能转化为化学能，从而降低碳排放以实现碳中和。在CO2还原反应过程中可以检测到多种还原产物，包括C1产物和C2产物。此外，析氢反应(HER)是CO2还原反应中必不可少的竞争反应。据报道，Cu可以提高C2或多碳产物的活性和选择性，优化Cu催化剂的表面结构和性能以提高C2产物效率仍然是一个热门话题和挑战。基于此，中南大学刘敏、蒋良兴和慕尼黑大学Emiliano Cortés等通过调节Cu纳米针阵列 (Cu NNAs)的排列来获得强大的局部电场，以提高CO2还原成C2产物的效率和选择性。研究人员通过DFT计算比较了K+对*CO吸附和C-C耦合的影响，并发现局部高K+浓度可以增强*CO吸附并降低C-C耦合的能垒。受此预测的启发，研究人员通过模板辅助电化学还原沉积制备了有序的CuNNAs和无序的CuNNs，并通过形貌和表面成分证明了两种样品最大的区别在于纳米针的排列方式不同。CO2还原性能测试表明，Cu NNAs在-1.2 V vs. RHE下的FEC2为59%，而Cu NNs为20%。K+吸附和CO气体传感器实验实验表明，Cu NNAs的K+吸附能力是Cu NNs的30倍以上，并且Cu NNAs的CO吸附能力远高于Cu NNs。这项工作证实了Cu NNs的有序排列增强了尖端局部电场，并阐明了K+聚集(由局部电场引起)对*CO吸附和C-C耦合的积极影响。综上，该项工作为高效CO2还原催化剂的设计提供了新的思路和指导。Vertical Cu Nanoneedle Arrays Enhance the Local Electric Field Promoting C2 Hydrocarbons in the CO2 Electroreduction. Nano Letters, 2022. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c04653
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