构建用于减少 CO2的人工光合作用系统，是将太阳能转化为可储存燃料的重要研究之一。另一方面，CO作为许多基础化学品的重要工业原料，传统上可通过光催化或光电化学 (PEC) CO2还原方法制造。然而，在水溶液中进行太阳能驱动的高效 CO2到 CO 的转化仍然是一个巨大的挑战，主要是归因于CO2在水中的溶解度较低，且反应过程中会有竞争性 H2析出反应发生等问题。最近，Angew.Chem. Int. Ed.可见大连理工大学的李斐课题组报道了一种钴催化剂/碳纳米管协同在硅光阴极的策略，其将可实现在水相中的CO2还原。
图片来源：Angew. Chem. Int. Ed.
该研究混合光电阴极的新策略，通过π-π堆叠的方式固定分子钴催化剂在TiO2-保护的n+-p Si electrodes (S|TiO2)上，并将其涂于多壁碳纳米管 (CNT)。
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他们利用CoII(BrqPy)催化剂的帮助，即可在中性水溶液中保持稳定的太阳光电流，其电流密度为 1.5 mA cm-2。
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该系统具有一致的法拉第效率和CO 生成选择性零过电位 (0.11V vs.RHE)。此外，该反应周转频率 (TOFCO)为 2.7 s-1。
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接着，他们将此光电催化方法延长至 10 小时，发现反应可获得惊人的周转数 (TONCO= 57000)。与之前报道的光电阴极方法相比，该研究的结果显示的性能得到了显着提高。
参考文献：Aqueous CO2 Reduction on Si Photocathodes Functionalized by Cobalt Molecular Catalysts/Carbon Nanotubes
Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202201086
原文作者：Zhibing Wen, Suxian Xu, Yong Zhu, Guoquan Liu, Hua Gao, Licheng Sun, and Fei Li*
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202201086
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