Angew. Chem. :具有自旋阻挫的有机自由基

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自旋阻挫现象起源于未成对电子间的反铁磁相互作用,在磁化学、材料化学和物理学等领域具有重要意义,同时也是量子自旋液体材料的结构基础。量子自旋液体材料在极低温环境下仍然不会表现出磁有序状态,这种独特性质使得其在量子计算等领域存在潜在应用价值。有关自旋阻挫的研究从上世纪50年代开始,截至目前,已经发现了多类阻挫结构和晶格。然而,有关自旋阻挫化合物的报道多集中于顺磁性金属配合物,具有自旋阻挫的有机自由基化合物的报道则较少。考虑到有机自由基结构灵活,具备很强的可设计性,因而在构建自旋阻挫系统方面具备良好的前景。


近期,中国科学院上海有机化学研究所的王新平课题组对已报道的、具有自旋阻挫性质的有机自由基化合物进行了综述。该综述首先简单介绍了自旋阻挫的研究背景和研究现状。随后,按照自旋阻挫的来源(分子内阻挫、分子间阻挫)和自由基化合物种类进行分类,对三自由基、四硫富瓦烯(TTF)自由基及其衍生物、含钯配合物、氮氧自由基、富勒烯、多环芳香烃和其他杂环自由基化合物的自旋阻挫相关报道进行了简要概括;对自旋阻挫的表征方法(如核磁共振、电子顺磁共振、超导量子干涉)和表征结果进行了分析,重点讨论了化合物的晶体结构、磁化率曲线、谱学特征;对化合物的相关性质数据(如磁学模型、磁耦合参数、单晶格子、阻挫系数)进行了总结归纳。目前已报道的分子内自旋阻挫系统都是基于三自由基化合物,而已报道的分子间自旋阻挫系统则基于多类自由基化合物,且主要单晶格子为三角形格子和Kagomé格子。此外,目前发现的有机量子自旋液体均是基于分子间自旋阻挫体系。


最后,该综述对有机自由基自旋阻挫领域的前景进行了展望。随着自由基化学的不断发展,必将有更多性质丰富的自旋阻挫系统被发现,将为功能材料的设计和量子技术的进步提供物质基础。



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文信息

Spin Frustration in Organic Radicals

Dr. Shuxuan Tang, Prof. Dr. Xinping Wang

第一作者为唐树轩博士,通讯作者为王新平教授。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202310147




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