非贵金属氮碳(M-N-C)催化剂，尤其是Fe-N-C单原子催化剂，由于具有良好的氧还原活性、最高的原子利用率和可定制的电子结构，被认为是最有前途的替代催化剂之一。但是，该材料的载体微观结构与金属中心配位环境的协同设计仍是一个挑战。近日，中国石油大学(华东)吴明铂和赵青山等提出了一种盐效应诱导策略，通过在相互连接的多孔碳纳米片上设计N和P配位的原子分散的Fe原子和轴外的Cl原子，获得了用于氧还原(ORR)和锌-空气电池的优异的单原子铁催化剂(Fe-NP-Cl-C)。具体而言，NaCl的存在引起明显的盐效应，促进植酸(PA)的电离平衡，增强其与Fe离子的螯合作用，进而与邻苯二胺(OPD)组装。随后经过碳化和酸蚀处理后得到Fe-NP-Cl-C。这种多层次的多孔纳米片结构可以提供快速的物质/电子转移通道，并促进活性位点的暴露。更重要的是，Fe-N2P2-Cl活性位点的存在显著降低了ORR反应的能垒，促进了反应动力学。因此，Fe-NP-Cl-C催化剂具有良好的ORR性能，半波电位(E1/2)为0.92 V，且在经过3000个循环后E1/2仅发生轻微移动。还有就是，基于Fe-NP-Cl-C组装的锌-空气电池具有极高的峰值功率密度(260 mW cm-2)和812 mAh g-1的大比容量，优于商业Pt/C和大多数报道的同类型催化剂。此外，在175小时的长期循环试验中，与Pt/C和Fe-NP-C催化剂相比，Fe-NP-Cl-C基电池显示出增强的充电和放电电位。综上，该项研究强调了盐效应对单原子催化剂结构修饰和配位环境的重要性，为高效氧电催化和能量转换器件的单原子催化剂的结构优化和配位工程提供了指导。Salt effect engineering Single Fe-N2P2-Cl sites on interlinked porous carbon nanosheets for superior oxygen reduction reaction and zn-air batteries. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202306599
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