金属原子催化剂具有独特的电子、结构和催化性能，在催化领域得到了广泛的应用。然而，设计新的简单的合成方法来制造原子金属催化剂在催化应用中还是一个挑战。基于此，清华大学李亚栋院士等人报道了直接从金属盐的前驱体开始，利用自燃过程将硝酸铂转化为铂原子位点的一步前驱体燃烧策略。在空位富集的CeO2纳米片上，具有低价态的Pt原子位点被锚定在颗粒间形成的界面上。对比传统浸渍法制备的Pt/CeO2-C催化剂，所制得的Pt/CeO2-2催化剂在低温下具有更高的三向催化活性。
通过构建Pt/CeO2-界面和PtO/CeO2两个模型，利用密度泛函理论（DFT）计算，作者研究了CO氧化过程。CeO2上的O空位可以增强其催化活性，因此重点不是CeO2中O空位的催化促进作用，而是提高锚定在CeO2界面上的低价Pt原子的催化活性。整个反应为6.8 eV的放热反应，分为三个步骤（S1：第一步，S2：第二步，S3:第三步）。S1为CO的氧化和CO2的解吸，S2为O2的吸附解离，S3是另一个CO分子的氧化和CO2的解吸。CO氧化的反应势垒远高于O2解离的反应势垒，且CO氧化第一步的势垒高于第二步，因此决定速率的步骤（RDS）是CO的第一个氧化步骤。Pt/CeO2-界面和PtO/CeO2的势垒分别为1.65和1.93 eV，因此Pt/CeO2-界面具有较低的势垒和较强的活性。此外，Pt/CeO2-界面的第二次CO解离过程能量更低，热力学更有利。总之，Pt/CeO2-2样品具有更低的低温活性。Atomic Pt Sites Anchored in the Interface Between Grains on Vacancy-Enriched CeO2 Nanosheets: One-Step Precursor Combustion Synthesis. Adv. Mater., 2024, DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202401055.
目前评论：0