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随着智能终端、可穿戴设备和新能源产业的快速发展,对储能设备的安全性和环保性要求显著提高,水系锌离子电池因其低成本、高比容量、环境友好性和固有安全性,为可持续、大规模储能技术的应用提供了有前景的解决方案。然而,锌负极表面的枝晶生长、腐蚀和氢气析出反应严重影响了水系锌离子电池的电化学性能(如低库仑效率和短寿命)以及安全性(如电池膨胀和短路),从而阻碍了其商业化进程。 近日,南洋理工大学魏磊、王帅,香港理工大学徐宾刚团队提出了一种低浓度高熵电解液策略,以实现具有高可逆性和超耐久性的锌金属负极。该高熵电解液具有多种阴离子参与配位和高度无序的溶剂化壳层,能够破坏水分子间的氢键网络,并抑制界面副反应。此外,这种多样化的弱溶剂化结构能够降低Zn2+的溶剂化能,增强锌离子的扩散动力学,从而促进锌的均匀沉积和提高电极界面的稳定性。
分子动力学模拟和图谱学结果表明,在这一弱溶剂化电解液中,由于多个阴离子参与配位,水合Zn2+周围的活化水分子数量减少,从而抑制了锌负极上的不良副反应。表征结果也进一步证明,在这种高熵电解液中,锌负极在电镀/剥离过程中保持光滑、无枝晶的表面,显著优于常规电解液体系。 最终,使用高熵电解液的Zn||PANI全电池,在0.5 A g-1的电流密度下经过2000个循环仍能保持110.7 mAh g-1的高比容量。即使在-20 °C的低温下,基于高熵电解液的全电池依然展现出超过600个循环的长期循环稳定性和93.5%的高容量保持率。这种低浓度的高熵电解液表现出了多重显著的优势,为设计和优化其他水系金属基电池电解液提供了新的可能性。 论文信息 High-Entropy Electrolytes with High Disordered Solvation Structures for Ultra-Stable Zinc Metal Anodes Haoran Wang, Shenzhen Deng, Shuai Wang, Wulong Li, Shixing Yuan, Jing Han, Prof. Hongyan Fu, Prof. Bingang Xu, Prof. Lei Wei Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202422395

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