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图 1:(a)OMS-2,(b)0.0121Pt1/OMS-2,(c)0.0383Pt1/OMS-2和(d)0.0900PtNP/OMS-2的广角XRD图谱。

图 2.(a-c)OMS-2,(d)0.0383Pt1/OMS-2和(f)0.0900PtNP/OMS-2和(e-1-e-5)EDX映射的TEM图像和(g)0.0383Pt1/OMS-2的像差校正的HAADF-STEM图像。

图 3. (A) Mn 2p3/2, (B) O 1s, (C) Pt 4f, 和 (D) K 2p XPS 光谱 (a) OMS-2, (b) 0.0121Pt1/OMS-2, ( c) 0.0383Pt1/OMS-2,和 (d) 0.0900PtNP/OMS-2。

图 4. (A) H2-TPR 曲线和 (B) 初始 H2消耗率与 (a)OMS-2、(b)0.0121Pt1/OMS-2、(c) 0.0383Pt1/OMS-2 和 (d) 0.0900PtNP/OMS-2 样品。

图 5. (A–C) 苯 TPD-MS 谱图和 (D) 苯类 TPD-MS 谱图中苯物质在 (a) OMS-2、(b)0.0121Pt1/OMS-2、(c) 0.0383Pt1/OMS-2,和 (d) 0.0900PtNP/OMS-2 样品。

图 6. (a) OMS-2、(b) 0.0121Pt1/OMS-2、(c) 0.0383Pt1/OMS-2 和 (d) 0.0900PtNP/OMS-2 的苯 TPSR-MS 谱。

图 7. (A) 作为反应温度函数的苯转化率和 (B) Arrhenius 图在 (a) 本体 MnO2、(b) OMS-2、(c) 0.0121Pt1/OMS-2、(d) 0.0900PtNP /OMS-2 和 (e) 0.0383Pt1/OMS-2 样品,SV 为20000mL g–1 h–1。

图 8. 0.0383Pt1/OMS-2 样品在 185 °C 和 SV = 20000 mL g–1 h–1 下苯氧化的稳定性测试。

图 9. 在存在或不存在 (A) 5.0 vol% CO2 和 (B) 1.5、3.0 或 5.0 vol% 水蒸气时,0.0383Pt1/OMS-2 样品中苯转化率与在线反应时间的函数关系在 185 °C 和 SV = 20000 mL g–1 h–1 下。

图 10. (A, B) 苯在不同时间吸附、(C, D) 苯在不同时间解吸和 (E) 苯在不同温度下在 (A, C,E) 0.0383Pt1/OMS-2 上的氧化的原位 DRIFTS 光谱 (B, D)0.0900PtNP/OMS-2。苯吸附实验在 100 °C 和 16.7 mL min-1 的气体混合物(1000 ppm苯 + N2(平衡))流量下进行。在 100 °C 的温度和 20 mLmin-1 的 N2流量下对样品进行苯解吸实验,这些样品在 16.7 mL min-1 的气体混合物(1000 ppm 苯 + N2(平衡))流量中预处理 100 ℃,苯氧化实验在与催化活性评价相同的条件下进行。
参考文献
Xiuqing Hao, Lingyun Dai, Jiguang Deng, Yuxi Liu, Lin Jing, Jia Wang, Wenbo Pei, Xing Zhang, Zhiquan Hou, and Hongxing Dai. Nanotubular OMS‑2 Supported Single-Atom Platinum Catalysts Highly Active for Benzene Oxidation. The Journal of Physical Chemistry C, 2021.
DOI:10.1021/acs.jpcc.1c04579

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