水电解制高纯度氢气能够有效缓解当前严峻的能源和环境环境问题，但阴极析氢(HER)受到缓慢的阳极析氧半反应(OER)的严重限制。近年来，有机物(醇类、醛类、胺类等)的选择性氧化替代阳极OER，可实现低能量制氢和同时获得增值化工产品。另外，表面重构是非氧化物电催化剂在碱性电解液中进行阳极氧化反应的普遍方法，但过度氧化/羟基化引起的表面失活是长期稳定性的关键障碍。

基于此，深圳大学符显珠和刘建文等提出了一种独特的阳极-阴极可互换电催化策略，将高度分散低密度3D Ni₃S₂/CNTs纳米异质结构用于无膜电解槽中甲醇氧化反应(MUR)和产氢。

研究人员使用ISTEP模式在正/负电流下对工作电极进行周期性电解，与传统的CP模式相比，通过周期性切换阳极/阴极的MUR-HER耦合反应在每小时±100 mA cm^-2的高电流密度下表现出优异的长期稳定性；在此期间的产物只有H₂和甲酸盐，并且这两种产物的法拉第效率均大于95%，表明无膜电解槽中阳极MUR和阴极HER稳定连续。

密度泛函理论(DFT)计算表明，主要活性中心Ni-OOH与HO-S=O物种协同作用可优化电氧化反应的吸附/解吸性能。此外，由于阴极还原条件下Ni和S位点之间的协同效应，HER的速率决定步骤的势垒降低。

更重要的是，表面活性结构的循环恢复可以有效防止Ni₃S₂/CNTs电催化剂的过度氧化，以避免性能衰减，从而在无膜电解槽中实现长期稳定、高效和选择性的甲醇氧化反应联产氢。这项工作中提出的独特策略可以极大地促进相关电催化领域的发展，并可作为防止电催化剂表面活性结构恶化和电氧化阳极反应性能下降的有效策略。

Anode-cathode Interchangeable Strategy for In Situ Reviving Electrocatalysts’ Critical Active Sites for Highly Stable Methanol Upgrading and Hydrogen Evolution Reactions. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI:10.1016/j.apcatb.2022.121082