氧还原反应(ORR)催化剂在提高燃料电池和金属-空气电池的能量转换效率方面发挥着至关重要的作用。在现有的ORR催化剂中，碳基材料(含金属或不含金属)具有成本低、资源丰富、稳定性突出等优势，已成为商业贵金属催化剂的有希望的替代品。与含金属的碳相比，无金属的碳在ORR条件下可以避免金属离子的溶解，从而为ORR提供更好的pH通用催化活性和稳定性。近日，中南大学何震和刘素琴等提出了一种在含M/N金属有机框架(ZIF-8)前体中域限制内源MOx蚀刻策略，以在无金属碳中构建N/DC耦合位点，以增强ORR催化性能。
在0.1 M KOH溶液中，优化后的N/C-Br0.3表现出出色的ORR 活性和稳定性。由于内源性 ZnO蚀刻导致催化剂N/DC耦合位点富集，具有更高的半波电位E1/2(0.903 V vs. RHE)，优于大多数已报道的无金属碳催化剂。此外，对N/C-Br0.3进行加速耐久性试验(ADT)，N/C-Br0.3表现出极其小的E1/2下降(<5 mV)，远低于Pt/C(下降20 mV)；其在0.60 VRHE下测试10000 s后仅显示8.7%的电流损失，表明N/C-Br0.3具有出色的长期稳定性。理论计算和实验结果表明，卤化物通过“诱饵和转换”机制促进前驱体中的MNx更完全地转化为内源性MOx，从而实现在N掺杂碳中有效构建N/DC耦合位点，这种N/DC耦合位点赋予N掺杂碳材料更强的供电子能力，可以促进ORR过程。此外，这种域限制的内源性MOx蚀刻策略也显示出对不同MOF前体和卤化物介体的巨大适用性，这使其成为构建具有所需协同效应的不同偶联位点用于能量存储和转换应用的有前景的合成策略。Domain-Confined Etching Strategy to Regulate Defective Sites in Carbon for High-Efficiency Electrocatalytic Oxygen Reduction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202111396
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