碳上原子氮配位的铁原子(Fe-N-C)催化剂正在成为替代贵金属基催化剂用于氧还原反应(ORR)的有吸引力的材料。然而，由于铁位点周围的对称电荷分布，Fe-N-C的催化性能通常表现不佳。精心调控中心Fe原子的微环境可以显着提高Fe-N-C的催化活性，这仍然具有挑战性。基于此，南昌大学陈义旺、袁凯和上海交通大学庄小东等报告了一种原位自我牺牲策略，用于合成具有原子分散的Fe-N4和均匀嵌入的Fe纳米团簇的N/S共掺杂空心碳(FeSA-Fe NC@NSC)。
在碱性条件下，FeSA-Fe NC@NSC表现出优异的ORR活性(半波电位为0.90 V)、显著的耐甲醇性和耐久性，性能超过了Pt/C。此外，基于FeSA-Fe NC@NSC的锌-空气电池显示出卓越的功率密度(259.88 mW cm-2)和高比容量(50 mA cm-2，811.03 mA h g-1)，优于商用Pt/C基和大多数报道的NPMCs基锌-空气电池。所制备的FeSA-Fe NC@NSC具有分级孔隙率和大比表面积，能够增强物质和电荷传输。理论计算表明，Fe簇和S原子可以协同修饰单原子Fe的d带中心，以优化含氧中间体的吸收/解吸。因此，N/S共掺杂碳基质上Fe纳米团簇与Fe-N4位点之间的协同作用共同降低了反应能垒并提高了ORR反应动力学。该项工作通过优化原子的微环境以获得优异的电催化性能，为精细调节原子分散的金属-氮-碳催化剂的电荷再分配提供了指导。Simultaneously Integrate Iron Single Atom and Nanocluster Triggered Tandem Effect for Boosting Oxygen Electroreduction. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202107225
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