随着制氢技术的发展,光催化析氢被认为是最有前景的氢能开发技术,尽管它仍然受到太阳能利用和光催化剂高效电荷分离能力的限制。对于光催化剂,电子结构的调节和通过缺陷位点促进*H吸附对于光催化析氢具有重要意义。基于此,天津大学于涛课题组通过协调界面电子工程和光热效应,设计了一种S空位1T-WS2/CdS。性能测试显示,1T-WS2/CdS在500 nm处实现了70.9 mmol g-1h-1的析氢速率和39.1%的AQY,1T-WS2的S空位引起的光热效应有效地将表观活化能从15.96 kJ mol-1降低到10.51 kJ mol-1。此外,对于优化的1T-WS2/CdS的析氢率在25 h实验(5个循环)后保持在90%以上,并且通过XRD、EIS、拉曼和XPS光谱等表征,催化剂反应前后几乎没有变化,证明了其优异的稳定性。研究人员提出了一种Vs-1T-WCS增强光催化析氢机理:由于Ef的差异,CdS和Vs-1T-WS2之间的接触导致电荷重新分布(带负电的CdS侧和带正电的Vs-1T-WS2侧)。这种电荷分布导致CdS侧附近的能带向下弯曲,从而形成了来自Vs-1T-WS2的内置电场朝向CdS,并在异质界面形成欧姆接触,实现载流子的定向迁移到Vs-1T-WS2中的S空位。S空位既是*H的吸附位点,也是光生电子的捕获位点,可以迅速将吸附的*H还原为H2。更重要的是,光热效应加速了更多电子从CdS定向迁移到充当吸附和活化位点的S空位,而CdS VB上的空穴被乳酸捕获。Discerning the Mechanism of Expedited Interfacial Electron Transformation Boosting Photocatalytic Hydrogen Evolution by Metallic 1T-WS2-induced Photothermal Effect. Applied Catalysis B: Environmental, 2022. DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121295
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