将CO2电催化还原为CO是最实际的途径之一，这是因为它们容易实现高选择性(>90%)和大电流密度。然而，最有效的CO2转化为CO的催化剂是以贵金属为基础的，但由于Au和Ag的存在，大大阻碍了其大规模应用。而嵌入部分石墨化碳中的原子分散和氮配位的单个Ni位点(即NiNx部分)已成为将CO2电还原为CO的有效催化剂，但在控制整体催化CO2电解性能的外在和内在因素背后仍然存在许多谜团。基于此，纽约州立大学武刚、Yuguang C. Li和匹兹堡大学王国峰等设计了一种高性能的原子分散Ni催化剂，系统地阐明了NiNx位在热活化过程中的结构演变和其他关键外部因素(例如，碳粒径和Ni含量)，这些因素基于由沸石咪唑盐骨架ZIF-8碳化的氮掺杂碳形成的Ni-N-C模型催化剂；研究发现Ni-N-C催化剂中的N配位、金属-N键长度和碳平面的热褶皱显著取决于热温度。该催化剂在工业流动电池电解槽中的应用展示了优异的CO2RR性能，实现了高达726 mA cm-2的CO电流密度，CO法拉第效率超过90%，是CO2还原为CO的最佳催化剂之一。密度泛函理论(DFT)计算表明，压缩应变NiN4位上的Ni-N键缩短可以从本质上提高Ni-N-C催化剂中CO2RR的活性和选择性。值得注意的是，在极高温度(即1200 °C)下形成的具有最佳局部结构的NiN3活性中心可能比NiN4具有更内在的CO活性和选择性，但通常会受到显著抑制活性部位密度。因此，需要新的合成方法缓解活性镍位点高温加热下的蒸发，确保具有最佳Ni-N位点催化剂的应变和低N配位数。
Atomically Dispersed Single Ni Site Catalysts for High-Efficiency CO2 Electroreduction at Industrial-Level Current Densities. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE00318J
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