开发用于析氢反应(HER)、析氧反应(OER)和氧还原反应(ORR)的低成本多功能电催化剂对于先进的能量转换和存储装置的发展至关重要。在此，中南大学胡久刚课题组基于密度泛函理论(DFT)计算，提出了一种阴离子调节策略来重建镍基硫属化物的局部电子结构，成功制得三功能Ni(S0.51Se0.49)2@NC催化剂。在1.0 M KOH溶液中，Ni(S0.51Se0.49)2@NC催化剂对ORR(E1/2=0.83 V)、OER(η=320 mV@10 mA cm-2)和HER(η=111 mV@10 mA cm-2)表现出优异的电催化活性。基于N-Ni(S0.51Se0.49)2@NC的可充电ZAB显示出1.46 V的OCV、145.5 mW cm-2的峰值功率密度、799.1 mAh g-1的比容量和出色的稳定性(1000 次循环)；由Ni(S0.51Se0.49)2@NC电极组成的水电解槽在1.59 V的电池电压下产生10 mA cm-2的电流密度，并且可以使用构建的ZAB供电。X射线吸收光谱和DFT计算表明，S和Se阴离子增强了N-Ni(S0.51Se0.49)2的电子离域三功能催化的活性位点。原位拉曼分析证实，部分活性位点转化为NiOOH物质促进了OER，N-Ni(S0.51Se0.49)2-H中间体的形成有助于HER。因此，Ni基硫属化物的双阴离子调控策略为开发和设计用于储能和转换应用的低成本、高效的非贵金属多功能催化剂提供了有利的指导。Dianion Induced Electron Delocalization of Trifunctional Electrocatalysts for Rechargeable Zn-Air Batteries and Self-Powered Water Splitting. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202201944
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