Angew. Chem. :纳米颗粒增强单原子CO2催化

  • A+

室温电催化CO2转化能够将CO2废气转换为高附加值的产物(如CO,乙醇,乙烯等)。这个过程相当于燃烧的逆反应,因此有希望实现碳中和的能量循环。单原子催化剂(SACs)因其高度的选择性、充分暴露的活性位点以及最大化的原子利用率而被认为是极具前景的催化材料之一。


然而,单原子位点对某一反应的高选择性决定了其对于其它反应的低选择性。对于一些复杂的电催化反应(如CO2还原),其不仅包含多步的电子转移过程且中间产物复杂,简单的单原子位点难以对每一步反应都保持高效选择性。因此,开发协同策略来增强单原子的催化选择性和活性变得十分重要。


近日,澳洲新南威尔士大学赵川教授与瑞士洛桑联邦理工学院胡喜乐教授合作,以典型Ni-N-C单原子催化剂为研究对象,通过一步固相烧结法合成了Ni纳米颗粒复合Ni-N-C催化剂,基于Ni纳米颗粒向Ni单原子的电子转移现象,实现了对Ni-N-C催化性能的显著提高。

多项结构表征结合理论计算表明,被包覆在内部的Ni纳米颗粒会向外部的碳纳米管进行转移电子,这种电子转移现象使得Ni-N-C位点附近富集电子,从而提升其对于*COOH关键中间体的吸附,大大提高了CO的催化效率。

最终,该纳米颗粒复合Ni-N-C单原子催化剂在MEA全电解池中展现出优异的能量效率及电流密度。该工作为协同单原子催化剂的设计与构筑提供了新的策略。

文信息

Electronic Regulation of Ni Single Atom by Confined Ni Nanoparticles for Energy-Efficient CO2 Electroreduction

Wenhao Ren,† Xin Tan,† Chen Jia, Anna Krammer, Qian Sun, Jiangtao Qu, Sean C. Smith, Andreas Schueler, Xile Hu* and Chuan Zhao*


Angewandte Chemie International Edition

DOI:10.1002/anie.202203335


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论:0