Nano Res.│袁强课题组:富含界面Au掺杂的PdBi纳米链作为高活性的氧还原催化剂助力直接甲醇燃料电池器件功率密度和耐久性

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背景介绍


直接甲醇燃料电池(DMFC)因其燃料的可再生特性、低碳排放、易储存、体积能量密度(5059.0 Wh/L)远高于氢气(2.9 Wh/L)而日益受到关注。然而,在DMFC器件中,阴极催化剂缓慢的氧还原(ORR)动力学、铂资源的稀缺性、低甲醇耐受性和抗一氧化碳(CO)中毒性严重阻碍了DMFC器件的商业化进程。开发具有高性能的非Pt电催化剂被认为是解决这些限制的有效策略。钯基合金纳米电催化剂是一类优于Pt的有效碱性介质阴极催化剂。研究发现Pd金属与其它过渡金属M(M = Cu、Fe、Bi、Mo、Au、Ag )等合金化可以产生电子效应、晶格应变和调节d带中心等效应,从而提高Pd基合金催化剂的氧还原特性。但制备具有高甲醇耐受性和抗CO中毒性的高性能氧还原Pd基合金电催化剂替代铂用于DMFC任然是极大的挑战。



研究方法


第三种少量过渡金属作为“活性辅助子”引入二元纳米合金可以增强纳米合金的氧还原性能,本文使用溶剂热法一步成功制备了富含界面的 Au 掺杂 PdBi一维纳米链(PdBiAu)。通过与二元PdBi一维纳米链的氧还原性能进行比较,证实Au的引入可以提高氧还原的活性、耐久性、甲醇耐受性和抗CO中毒性。利用高分辨透射电镜(HRTEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射(XRD)等表征方法研究了“构-效”关系。对PdBiAu纳米链在实际的DMFC器件中的性能进行测试,并与商业的Pt/C和PdBi纳米链进行比较。


成果简介


贵州大学袁强教授课题组通过简单的一步液相合成方法,合成了Au掺杂的PdBi纳米链。生长机理研究发现Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链由直径大约为6.5 nm的颗粒组装而成,并富含纳米界面。Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链在碱性介质的ORR测试中表现出 6.40 A·mgPd−1和9.60 mA·cm−2的质量活性和比活性,明显优于商业Pt/C、Pd/C和PdBi纳米链的活性。此外,Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链还表现出优于Pd/C、Pt/C和PdBi纳米链的抗甲醇/CO毒性。因此,在阴极气体为O2和空气的DMFC器件测试中,Pd0.60Bi0.35Au0.05纳米链表现出比商业Pt/C和PdBi纳米链更高的功率密度。峰值功率密度和峰值电流密度分别可以达到140.1 mW·cm−2/500.0 mA·cm−2(氧气气氛)和112.4 mW·cm−2/402.8 mA·cm−2(空气气氛)。PdBiAu一维纳米链性能增强可归因于表面“Pd-Bi” 和 “Pd-Au”双活性位点、电子效应和增强的电荷传输能力的协同机制。

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作者简介


袁强教授课题组十多年来一直致力于纳米材料的设计、可控合成、自组装、结构表征及其在燃料电池、金属-空气电池、电化学水解制氢/氧和电化学传感器中的应用性能研究。于2006年毕业于厦门大学并于同年到贵州大学任教,先后在清华大学、新加坡国立大学和国王阿卜杜拉科技大学从事博士后研究。以第一/通讯作者在Nature Communications, Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Nano Research等SCI期刊发表科研成果30多篇,论文被Nature, Chemical Reviews, Nature Nanotechnology等他引1100多次。


文章信息


Xin Li, Ke Xin Yao, Fengling Zhao, Xiaotong Yang, Jingwei Li, Yongfei Li, Qiang Yuan*, Interface-rich Au-doped PdBi alloy nanochains as multifunctional oxygen reduction catalysts boost the power density and durability of a direct methanol fuel cell device. Nano Research https://doi.org/10.1007/s12274-022-4299-1.




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