天然气在住宅、商业和工业应用等各个领域都是重要的能源。天然气的主要成分是CH₄，而在生产过程中总是会产生杂质，如CO₂、H₂S、C₂₊、水蒸汽和N₂。在这些杂质中，H₂S具有侵蚀性、高毒性和刺鼻气味，应特别注意。此外，二氧化碳的存在，无论是从全球变暖的角度还是从其对CH₄燃烧效率的影响来看，都不应被忽视。因此，从天然气中去除H₂S和CO₂对于确保天然气产品的质量标准或满足安全和环境监管要求至关重要。

多孔液体（Porous Liquids, PLs）是一种具有永久孔隙的特殊液体。近几十年，PLs引起了学界的高度关注，它打破了人们对于传统多孔材料刚而脆的基本认知，特殊流动性使它作为新形式的多孔材料具有重要的研究价值，并为低成本实现气体吸附/分离/运输/催化提供一种新的实现方案。然而，PL对于成分复杂的三元混合物的分离领域仍未被研究。除此之外，如何处理捕获的废气，特别是高度危险的H₂S，也引起了学者们的关注。由于很难设计出同时嵌入吸附位点和催化位点的材料，利用PLs将分离与催化耦合在一起的技术仍有待探索。

针对上述问题，南京大学揭克诚团队和吴有庭团队设计并构建了一种I型多孔离子液体（PILs），以实现CH₄/CO₂/H₂S的连续操作分离，并将捕获的H₂S转化为高附加值产物。PILs是通过在多功能MOF材料之一的UiO-66-OH纳米晶体上进行化学接枝和离子交换等步骤而合成的。在UiO-66-OH纳米晶体表面加入游离叔胺基团赋予了这些PILs从CO₂和CH₄中富集H₂S的能力，而这些PILs中UiO-66-OH的永久性孔隙则充当了容器的角色，与相应的无孔离子液体相比，可以存储更高浓度选择性捕获的H₂S。同时，作为双功能分子的叔胺基团为H₂S转化为3-巯基异丁酸提供了有效的催化位点，而3-巯基异丁酸是合成卡托普利（一种抗高血压药物）所需的关键中间体。这一工作首次实现了利用PL材料分离三组分混合气体，值得一提的是这种将分离与催化相结合的策略也是首次在多孔液体材料中实现。

为了证明设计策略的可行性，作者首先利用密度测定来探测UiO-66-OH中的微孔是否可以被表面改性基团所穿透。由于干态（充满空气）和湿态（充满溶剂）之间存在体积差异，因此可以进行密度测定。有趣的是，测量值与利用UiO-66-OH的晶体学密度和固态孔隙体积测量结果预测的干微孔密度非常吻合。

与无孔离子液体相比，PILs内的永久MOF孔隙促进了H₂S的储存。由于CH₄为非极性分子，被极性PEGS排除在PIL外部，CO₂由于没有活性质子因此只能通过弱路易斯酸碱作用吸附在PEGS层，H₂S可与叔胺基团形成强氢键进而向孔内富集，因此PIL中空穴的存在进一步增加选择性差异，具体表现在H₂S/CH₄和H₂S/CO₂的选择性分别为2550和40.8。这种选择性超过了其他材料中报道的CH₄/CO₂/H₂S分离的选择性，突破实验表明，PILs中的气体选择性不仅可以在单一气体吸附中实现，而且可以在混合气体分离条件下实现，这意味着PILs在连续气体分离特别是甲烷纯化设施中的潜力。值得一提的是，这是PL材料首次实现了三组分气体混合物的分离。核磁，理论计算等手段提供了强有力的证据。

PILs中卓越的H₂S吸附选择性和容量不仅能够有效去除H₂S用于甲烷净化，而且有助于在UiO-66-OH通道内浓缩H₂S，为合理利用储存的H₂S提供了机会。卡托普利是最重要的降压药之一，在世界范围内要求很高。3-巯基异丁酸是该药物的必要中间体，需要复杂的合成过程，产率低。该团队发现，利用PILs中捕获的H₂S和甲基丙烯酸作为廉价的原料，PILs可以作为催化剂合成3-巯基异丁酸。对比无孔离子液体，PIL的催化产率可以从42.5%提升至94.2%，且具有良好的循环稳定性。核磁和时间主导的红外谱图也证明了该反应的进行机制。通过DFT计算提供了关于键激活和过渡态变化的详细信息。

总而言之，该团队通过设计将MOF纳米晶体转化为PIL首次实现了三组分气体混合物的连续操作分离。同时将储存在PIL中的H₂S转化为高附加值产品。这种分离与催化耦合的策略也是首次在多孔液体材料中实现。