Angew. Chem. :单原子中心掺杂银基团簇精确调控不对称电荷分布用于增强二氧化碳光还原成醇类燃料

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光催化二氧化碳转化为具有高经济附加值的液体燃料具有重要的科学意义和社会价值。高效的光捕获和二氧化碳活化是实现光催化二氧化碳转化的前提条件。


近来,原子精确纳米团簇已经广泛用于构建异质结催化剂,通过增强光利用率和电荷分离效率,实现了光催化性能的有效提升。此外,原子精确纳米团簇的组成与结构具有确定性和可调节性,还能通过金属-载体相互作用,精确调控载体的电子结构。


安徽大学的杜袁鑫副教授、朱满洲教授和中国科学技术大学的倪堃副研究员合作,将M1Ag24 (M=Ag, Au, Pt)系列团簇引入到铁酞菁聚合物(FePPc)中,形成异质结光催化剂,增强光响应,建立非对称电荷分布位点,实现高效二氧化碳转化为醇类燃料。



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通过静电吸引策略合成了M1Ag24-FePPc (M=Ag, Au, Pt)复合材料,增强了光利用率,并提升了光生电荷转移和分离效率。不同中心原子掺杂的M1Ag24可以精确调节FePPc的电子结构,其中,Pt1Ag24使得Fe位点的电荷分布最不对称,从而增强对二氧化碳的吸附和活化能力。在可见光照射和纯水体系中,Pt1Ag24-FePPc可以选择性将二氧化碳高效转化为醇类燃料,甲醇和乙醇的产率分别为48.55和32.97 μmol gcat−1 h−1

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该工作为精确构建基于簇基催化剂的对称性破缺活性位点以实现高效的二氧化碳催化转化提供了一种新思路。

文信息

Precisely Regulating Asymmetric Charge Distribution by Single-Atom Central Doped Ag-Based Series Clusters for Enhanced Photoreduction of CO2 to Alcohol Fuels

Liu Huang, Rui Lu, Wenchang Zhang, Yikang Fan, Yuanxin Du, Kun Ni, Yanwu Zhu, Manzhou Zhu


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202412964


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