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近期,大连化物所潘秀莲研究员、包信和院士团队报道ZnCrOx-SSZ-39双功能催化剂可催化合成气一步法高效转化为液化石油气(LPG),丙烷单组份在烃中选择性可达80%。研究发现分子筛酸强度对于丙烷的选择性起到了决定性作用。
该论文“Selective conversion of syngas to propane over ZnCrOx-SSZ-39 OX-ZEO catalysts” 发表在Journal of Energy Chemistry 期刊上。
研究者将ZnCrOx和SSZ-39耦合作为OX-ZEO双功能复合催化剂用于合成气转化,发现产物中LPG的选择性高达89%,尤其丙烷选择性高达80%。同时反应具有较好的稳定性,近60 h稳定性测试中没有发现明显失活现象。
对H-SSZ-39进行脱铝以及Na交换处理,可以在不显著改变酸强度的条件下调变分子筛的酸量。反应结果显示,在所考察的条件下,减小SSZ-39的酸量对双功能催化剂的转化率和选择性均无明显影响。进一步与同样具有8元环孔口且笼结构相近的SAPO-34分子筛对比,发现酸量相同,但是酸强度明显更弱的SAPO-34分子筛倾向于生成烯烃产物,证明了酸强度对选择性起到至关重要的调控作用。
以丙烯加氢作为模型实验结果显示,两种分子筛均具有加氢性能,但是具有更强酸性的H-SSZ-39表现出更高的烯烃加氢活性。作者推测,不同酸性强度分子筛催化产物分布不同,可能是受其加氢副反应的影响导致。
综上所述,该研究报道了ZnCrOx-SSZ-39双功能催化剂可催化合成气一步高效转化为LPG,其中丙烷单组份在烃中选择性可达80%。该研究成果为合成气直接制LPG的发展提供了新的研究思路与重要的科学依据,也再次验证了OX-ZEO催化剂设计概念具有一定普适性。
文章信息 J Energy Chem Selective conversion of syngas to propane over ZnCrOx-SSZ-39 OX-ZEO catalysts Gen Li, Feng Jiao, Dengyun Miao, Yong Wang, Xiulian Pan*, Toshiyuki Yokoi, Xiangju Meng, Feng-Shou Xiao, Andrei-Nicolae Parvulescu, Ulrich Müller, Xinhe Bao* Journal of Energy Chemistry, 36, 141-147 (2019) DOI: 10.1016/j.jechem.2019.07.006
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