燃料电池和电解水技术一直被作为是很有前景的新能源技术，有望在未来被广泛地应用于电动汽车及其他耗能设备之中。氧还原反应(ORR)和析氧反应(OER)是燃料电池和电解水技术中的关键反应。目前,这些新能源技术面临的主要挑战之一就是ORR和OER动力学过程迟缓，反应效率未达期望。主要的解决方法是开发在电解质中工作稳定、高效的电催化剂。Pt，Ru，和Ir等贵金属及其氧化物被认为是用于ORR和OER的有效电催化剂，但它们的高成本及有限的自然资源严重阻碍了它们的大规模应用。

近年来研究表明，碳纳米材料，如碳纳米管，多孔碳，氮化碳，石墨烯由于其可控的结构成分，优异的催化性能和稳定性能而备受关注。据报道，杂原子掺杂，如N、B、S或P，可以调控碳纳米材料电子性能和表面极性并进一步提高其化学活性。令人感兴趣的是，最近研究发现碳的另外一种同素异形体，石墨炔 ，在掺杂了N之后在碱性条件下具有与Pt/C催化剂媲美的ORR电催化活性和超高的稳定性 。但许多重要问题还有待回答：1）N原子在石墨炔中存在诸多可能的掺杂方式 – ，哪种掺杂方式对ORR是最有效的？2）N掺杂的石墨炔有无OER活性？3）其它杂原子掺杂的石墨炔对ORR/OER反应的催化活性如何？

近日，波多黎各大学陈中方教授与哈尔滨师范大学赵景祥教授（共同通讯作者）通过DFT理论计算系统地研究了B, N, P, 和S这四种杂原子在石墨炔表面的掺杂，以及它们对ORR/OER反应的催化性能。该团队发现，N原子替换某一特定sp杂化的碳原子对N掺杂石墨炔优异的ORR催化性能起到了关键性的作用（图1中N3位掺杂），同时该掺杂也能大幅提高石墨炔的OER催化性能。更重要的是，在所考察的所有催化剂中，掺杂S到sp2杂化的碳原子位置上可以获得性能最好的ORR催化剂，而掺杂P到sp2杂化的碳原子位置上可以得到最好的OER催化剂。根据理论计算所得的过电势，作者所筛选出的石墨炔基非金属催化剂催化活性与目前广泛应用的Pt/C 或 RuOx催化剂相似或者更好。

该研究工作证实了杂原子掺杂能大幅提升石墨炔ORR/OER催化性能，确认了sp-N 类型掺杂对N掺杂石墨炔催化ORR/OER反应的重要作用，为进一步开发性能优异的S和P原子掺杂的石墨炔ORR/OER催化剂提供了思路。

该工作以“Boosting ORR/OER Activity of Graphdiyne by Simple Heteroatom Doping”为题在线发表在Small Methods（DOI：10.1002/smtd.201800550）上。