昨天介绍了研究的背景。今天接着昨天的内容往下讲。首先看一下最起始原料配合物1的结构，主要目的是欣赏一下这个对三联苯双膦配体。这个配体类似于金属有机化学中很常见的钳形（Pincer）配体，但是其独特之处在于中间为一个苯环。苯环是有机化学中最常见的基团，它在大多数情况下是稳定的，但是有时候也可以与金属以pi-键配位（配合物1和2，钼分别为+2和0价）。当金属化合价很低时，甚至可以接受金属的电子而被还原，六个碳原子不再共平面，而是呈现某种扭曲的构象（配合物3和4，钼在形式上分别为-2价和-3价。说明：本文中讨论的钼的化合价均为形式化合价，尤其是三电子还原产物4当中的Mo基本上可以肯定不是-3价，而是有一部分电子离域到了苯环上）。根据18电子规则，+2钼为7配位，0价钼为6配位，-2价钼为5配位，正好与我们在反应中观察到的一致。因此该配体可以完美地变换配位模式以满足不同价态的配合物对配位数的要求。另外，在配合物3和4中，还存在钾离子与“苯环”的配位。作者还指出，由于配合物3和4高度活泼，需要在手套箱冰箱内保存。这一点并不意外。

讲到这里，我们先不急着看nature级别的反应，先看一下配合物是如何表征的。就像俗话说的“性格决定命运”一样，我们可以先通过各种表征手段了解一下某个配合物的“性格”如何，然后就可以推测当它遇到某种试剂的时候会发生什么反应，也就是“命运”。我们可以复盘一下，这个反应如果落到我们手里，我们是把它当成垃圾扔掉，还是也能发出一篇nature来。

对于含有不饱和键的小分子配合物来说，最简单、最重要、也是最常用的表征手段有三个：碳谱、单晶、红外。这三者都可以指示出配位小分子被活化的程度。作者并没有在文章中讨论CO的13C NMR的变化，不过我们可以翻出他们的SI来看一下。+2价配合物1的羰基13C化学位移为219.03 ppm，0价配合物2的羰基13C化学位移为228.5 ppm，-2价配合物3的羰基13C化学位移为263.8 和245.67 ppm（核磁图谱见上图）。可以明显地看出随着配合物被还原，金属对羰基配体的pi-反馈效应变强，CO的活化程度变强，13C化学位移越来越移向低场。配合物4是顺磁的，所以没有13C报道。核磁共振是实验室表征配合物最常用的手段，然而它最大的弱点就是搞不定顺磁性的东西。好在我们还有单晶和红外。后两种表征手段对所有化合物一视同仁，不分顺磁与抗磁。单晶的使用要麻烦一些，因为前提是我们要先长出质量好的晶体来。

接下来看单晶衍射的结果。作者在文章中也是一笔带过。这个可以理解，因为人家发的是nature，常识性的东西就不讨论了。我们再次翻到这篇文章的SI以及之前文章的SI，找出C≡O叁键键长来，可以看到从配合物1（1.140Å）到2（平均1.164Å）到3（平均1.210Å）再到4（平均1.23Å），C≡O叁键不断被拉伸。跟前面13C的结论一致，这也表明随着还原反应的进行，CO活化程度越来越高。

最后看红外表征的结果。作者在文章中还是认真地讨论了红外的，可见红外表征的重要性。从配合物1（2044 和1989cm-1）到配合物2（1887和1832cm-1）到配合物3（1657和1570cm-1）到配合物4（小于1500cm-1），可以看到C-O键伸缩振动的频率不断地从叁键区进入双键区，表明CO的活化程度越来越强。

上述实验结果表明，形式上的-2价配合物3和-3价配合物4的核磁、单晶、红外数据都很特殊，表明它们是非常罕见的结构，有希望做出非常罕见的反应。做到这一步，基本上就可以确定这至少会是一篇jacs的工作。