Small:TiO2上具有协同作用的Pd单原子，团簇和氧空位，用于光催化制氢和选择性有机氧化

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 开发用于同步生产H2和高附加值化学物质的高效光催化剂，对提高太阳能转化率具有广阔的前景。在此，同时工程Pd助催化剂和氧空位的简便策略（VOs在TiO2）至促使H2生产加上苄胺的选择性氧化被证实。含有Pd单原子（SAs），团簇（C）和VOs的优化PdSA+C/TiO2-VO光催化剂表现出比TiO2-VO和PdSA /TiO2-VO更好的性能。PdSA+C/TiO2-VO催化剂的制氢速率、合成N-苄基亚苄胺的速率分别比TiO2-VO的速率高52.7倍、1.5倍。实验和理论研究都阐明了Pd SAs，团簇和VOs对TiO2促进光催化反应的协同作用。TiO2的表面VOs保证了反应物分子的有效吸附和解离/活化。这项研究揭示了活性位点工程对光催化的影响，并有望为未来的结构设计和半导体光催化剂的调制提供实质性的启示。

要点一:通过实验、计算模拟相结合，发现Pd SAC、簇合物、VO空穴之间的协同作用是实现光催化活性显著提高的原因。Pd SAC位点通过形成Pd-O-Ti3+结构促进了生成并且稳定界面大量的VO氧空穴；Pd簇合物促进光生电荷分离、优化催化产H2的活性位点结构；界面氧空穴位点VO有效的吸附、切断/活化反应物分子。
要点二:通过Pd SAC、Pd簇、氧空穴位点的协同，实现了对催化活性位点设计、改善催化活性，为进一步的催化剂结构设计、调控提供经验和支持。



DOI:10.1002/smll.202006255


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