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研究概述
高性能锂硫电池的开发需要从正负极两方面同时入手,二者都需要有效的宿主材料以弥补其短板。在此,华南师范大学王新课题组报道了一种独特的非晶/晶体异质结五氧化二铌同时作为锂硫电池正/负极宿主。这种异质结构是通过调节焙烧温度来生成部分结晶的 Nb2O5(A/T-Nb2O5)。在正极侧,A/T-Nb2O5 由于其异质界面的存在产生了大量内建电场,提升了其本征电导率。A/T-Nb2O5 同时结合了无定形 Nb2O5 的高多硫化锂吸附能力和晶体 Nb2O5 的低锂离子迁移势垒,实现了优异的穿梭效应抑制能力和快速的硫反应动力学。在负极侧,A/T-Nb2O5 由于多孔结构和独特的亲锂性降低了局域电流的产生,抑制了锂枝晶的生长。当将二者组装成全电池时,实现了优异的电化学循环稳定性和倍率性能,即使在 5 mg cm-2 的高硫负载条件下仍然能够表现出超过 4 mAh cm-2 的面容量。
文章导读

▲ | 图 1 |
图 1 通过 DFT 计算证明了构建非晶/晶体异质结的前景。非晶 Nb2O5 和晶体 Nb2O5 在锂硫电池应用中各具优势,将二者相结合有希望获得更加优异的锂硫电池电化学性能。

▲ | 图 2 |
图 2 描述了 A/T-Nb2O5 的制备过程及其相关物理表征。通过调控煅烧温度可以控制 Nb2O5 的结晶程度,从而实现异质结的构建。同时 XRD、Raman 和 XPS 表征也证明了三者在晶体结构和电子分布上的不同。

▲ | 图 3 |
图 3 描述了 A/T-Nb2O5 的形貌和微观结构,同时通过高分辨 TEM 和球差电镜表征证明了非晶/晶体异质结的存在。

▲ | 图 4 |
图 4 测试了 A/T-Nb2O5 作为硫宿主时的优异催化性能,A/T-Nb2O5 能够实现更强的硫反应动力学。

▲ | 图 5 |
图 5 测试了 A/T-Nb2O5 作为锂宿主时的优异性能,且通过 SEM 可直接观察到明显的锂枝晶生长抑制效果。

▲ | 图 6 |
图 6 测试了利用 S–A/T-Nb2O5 作为正极和利用 Li–A/T-Nb2O5 作为负极时的锂硫电池电化学性能,即使在 5 mg cm-2 的高硫负载条件下仍然能够表现出超过 4 mAh cm-2 的面容量。
小结
这项工作的设计合理地结合了结构设计和晶相工程,同时实现了锂硫电池正负极的高效动力学,为锂硫电池的设计提供新的思路和见解,同时也可以启发其他相关储能和转换领域的目标材料设计。
论文信息
Amorphous–crystalline-heterostructured niobium oxide as two-in-one host matrix for high–performance lithium–sulfur batteries
Jiayi Wang, Gaoran Li, Dan Luo, Yan Zhao, Yongguang Zhang*(张永光,河北工业大学), Guofu Zhou, Lingling Shui and Xin Wang*(王新,华南师范大学)
J. Mater. Chem. A, 2021, 9, 11160
http://doi.org/10.1039/D1TA00284H
华南师范大学作者简介
主要研究方向为新能源材料与器件。曾获得教育部自然科学奖一等奖,主持国家自然科学基金、广东省杰出青年基金、广东省自然科学基金、广东省新型研发机构等项目;目前已申请专利 66 件,获批专利 26 件,并以第一作者或通讯作者发表论文 68 篇,被引次数 3000 次,H 值为 28。相关代表性研究成果以第一作者或通讯作者发表在 Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., Adv. Funct. Mater, Appl. Catal. B, Energy Storage Mater. 等行业高水平期刊上。
河北工业大学
主要研究方向为新能源纳米材料、锂离子电池、锂硫电池的制备及性能研究。相关研究成果以第一作者或通讯作者在 Advanced Materials, Advanced Energy Materials, Advanced Functional Materials, Energy Storage Materials, Nano Energy, Journal of Catalysis,Journal of Materials Chemistry A 等国际期刊上发表论文 90 余篇,文章已被引用 2800 余次,H-index 指数为 33,获国家授权发明专利 12 项。



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