张一卫,徐林,杨军教授:CEJ 镍钴纳米粒子在泡沫状多孔氮磷共掺杂碳纳米片中的封装:高效水电解的电子和建筑双重规则

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文章信息

镍钴纳米粒子在泡沫状多孔氮磷共掺杂碳纳米片中的封装:高效水电解的电子和建筑双重规则
第一作者:Tongfei Li, Gan Luo
通讯作者:张一卫*,徐林*,杨军*
单位:东南大学,南京师范大学,中国科学院过程工程研究所

研究背景

氢(H2)因其极高的燃烧价值和零排放优点而被广泛认为是替代传统化石燃料的最理想的可持续清洁能源载体之一。与过时的H2生产方法相比,间歇式自然资源(如风能和太阳能)驱动的电化学水分裂被认为是最有前途的技术,因为其具有高能量转换效率、大规模生产能力和环境友好性。
然而,实际的水电解通常需要比理论值1.23 V大得多的操作槽电压,这是由阴极析氢反应(HER)和阳极析氧反应(OER)的不利热力学和缓慢动力学造成的。迄今为止,贵金属铂和铱/钌氧化物通常分别被认为是最先进的HER和OER电催化剂。然而,高成本、储量稀缺和长期稳定性差严重限制了这些贵金属基电催化剂的广泛应用。
此外,当集成电解池时,每一侧的贵金属基电催化剂在不同的pH条件下的催化单功能性和反应性不相容性无疑增加了装置的复杂性,从而提高了制造成本。在这种情况下,探索具有成本效益且高效的双功能电催化剂作为替代物是至关重要的,以同时加速同一电解质中的HER和OER,从而大大简化电解设置并降低制造成本。

文章简介

基于此,东南大学张一卫,南京师范大学徐林,中国科学院过程工程研究所杨军教授等在Chemical Engineering Journal (影响因子:10.652)上发表题为“Encapsulation of NiCo nanoparticles into foam-like porous N,P-codoped carbon nanosheets: Electronic and architectural dual regulations toward high-efficiency water electrolysis”的研究工作。
该工作开发了一种可行且可扩展的水凝胶桥热解策略,将均匀的NiCo纳米粒子直接固定到2D泡沫状多孔碳纳米片(以下简称为NiCo@N,P-CNSs)中。双金属合金协同作用、良好限制的活性位点和高度多孔的纳米片结构共同提供了调节的电子结构、丰富的活性位点和多维质量扩散途径,这在热力学和动力学上都有利于催化性能。因此,所制备的NiCo@N,P-CNS在碱性介质中表现出卓越的双功能性能,在电流密度为10mA·cm-2时,HER和OER分别只需要99和226 mV的过电位。
此外,当配备在双电极电解槽中时,NiCo@N,P-CNS电极对在10mA·cm-2下显示出1.57 V的低电池电压和优异的稳定性,优于大多数最近报道的非贵金属电催化剂,并代表了实际水电解的竞争性候选物。因此,所制备的NiCo@N,P-CNS在碱性介质中表现出卓越的双功能性能,在电流密度为10mA·cm-2时,HER和OER分别只需要99和226 mV的过电位。
此外,当配备在双电极电解槽中时,NiCo@N,P-CNS电极对在10mA·cm-2下显示出1.57 V的低电池电压和优异的稳定性,优于大多数最近报道的非贵金属电催化剂,并代表了实际水电解的竞争性候选物。

本文要点

要点一:该工作报道了一种简便的水凝胶桥热解策略,用于将均匀的NiCo纳米粒子直接固定在2D泡沫状多孔氮、磷共掺杂碳纳米片内,作为高性能双功能电催化剂用于整体水分解。

要点二:分散良好的NiCo合金纳米粒子与2D多孔碳纳米片的巧妙结合,使所得NiCo@N,P-CNSs具有丰富的受限活性位点、优化的电子构型、多维电荷/质量传输路径和加速的扩散动力学。在碱性介质中对HER和OER都表现出令人印象深刻的催化活性,在超电势分别为99±16和226 mV时,电流密度为10mA·cm-2。

要点三:理论计算进一步证实了双金属NiCo合金表现出良好的水和氢吸附吉布斯自由能,有利于增强其固有活性,突出了合金化诱导的电子调控的意义。此外,同时实施多金属合金化、纳米结构工程和纳米碳杂化的发展战略可能有助于为不同的能量转换反应和更高的反应合理设计高效电催化剂。

文章链接

Encapsulation of NiCo nanoparticles into foam-like porous N,P-codoped carbon nanosheets: Electronic and architectural dual regulations toward high-efficiency water electrolysis
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894720344375

通讯作者介绍

张一卫,教授,博士生导师。
2007年毕业于东南大学材料物理与化学专业(硕博连读),获工学博士学位。2011年晋升为副教授,2011年12月、2013年2月分别被评为硕士生导师和博士生导师。2014年6月-2015年6月,以国家公派访问学者身份赴宾夕法尼亚大学(University of Pennsylvania)化工与生物分子工程系Gorte教授课题组开展学术研究。2016年晋升为教授,曾获江苏省“六大人才高峰”高层次人才项目资助,并入选江苏省“青蓝工程”培养计划,省级、校级优秀硕士学位论文指导教师,江苏省化学化工学会资源综合利用专业委员会委员及江苏省化学化工学会青年工作委员会委员。主要从事催化剂工程、纳米光电催化新材料、药物合成工艺开发等方面的研究和技术开发工作。先后在Advanced Science、Applied Catalysis B: Environmental、Journal of Catalysis、Journal of Materials Chemistry A等学术期刊上发表SCI论文90多篇,其中高被引论文2篇。论文被国内外同行引用2500多次,单篇最高引用140多次。申请国家发明专利17件(13件已授权)。
http://jszy.seu.edu.cn/_s2575/main.psp

徐林,副教授。
2000.09 - 2004.06 南通大学,化学化工学院,获学士学位;2004.09 - 2010.06   南京大学,化学化工学院,硕博连读获博士学位;2010.09 - 2012.01 印第安纳大学(美国),化学系,博士后研究;2012.04 - 2015.04南洋理工大学(新加坡),材料科学与工程学院,博士后研究;2015.07 - 至今 南京师范大学,化学与材料科学学院,海外高层次人才,副教授。研究方向:纳米功能材料及其能源转化与储存的研究。如高效燃料电池电催化剂、碳基纳米材料、锂/钠离子电池电极材料等。
http://hky.njnu.edu.cn/info/1075/3787.htm

杨 军,研究员。
2006年博士毕业于新加坡国立大学,其间主要从事生物分子启发的燃料电池催化剂组装的研究,探索有效的方法使用DNA互补杂交来组装具有催化活性的金属纳米粒子,包括制备可控形状,尺寸的金属纳米粒子,用互补DNA进行表面修饰和组装以及后续的电化学测定。2006年 2月,进入美国波士顿学院从事博士后研究,主持一个使用DNA为稳定剂制备半导体CdS纳米粒子的研究课题。2007年1月随指导教师Shana O. Kelley教授转入多伦多大学继续博士后研究,发展了一个简单的方法可以在水相和有机相中向PbS纳米粒子上沉积金或银等金属。于2007年获得了新加坡生物工程与纳米技术研究所的Research Scientist职位,并在2010年起担任复合材料用于能源转换研究的课题组长。先后参加了由美国航空部(US Air Force)、美国国立卫生研究院(NIH)、加拿大主席团(Canada Research Chairs)、多伦多大学(Uni. of Toronto)、加拿大创新基金会(Canada Foundation for Innovation)、加拿大自然科学与工程研究理事会(Natural Sciences and Engineering Council of Canada)和新加坡科技部(A*STAR)资助的多个项目研究。
研究方向主要为金属、半导体及复合纳米材料、燃料电池、光催化、水处理和环境净化及分离技术,已发表35篇SCI文章,包括Nature Materials, Journal of the American Chemical Society,Journal of Physical Chenistry B 等,还应邀为“Colloid and Surface Research Trends”撰写章节 “Applications of The Phase Transfer of Nanoparticles”,该书已于2007年被Nova Science Publishers出版。
http://sourcedb.ipe.cas.cn/zw/zjrc/201008/t20100812_2923358.html


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