标 题：Carbon Nitride-Based Ruthenium Single Atom Photocatalyst for CO2 Reduction to Methanol

第一作者:Priti Sharma

通讯作者:Manoj B. Gawande, Radek Zbořil

通讯单位:捷克帕拉茨基大学

研究背景：

随着对全球变暖问题的日益关注，太阳能驱动的光催化将CO2还原为化学燃料（如甲醇）是丰富能源供应的有利途径，同时减少了如今丰富的CO2库存。在过去的十年里，越来越多的关注促使研究活动通过热化学、生物、电化学或光催化手段将二氧化碳转化为燃料或有价值的化学物质。从长远来看，利用太阳能进行人工光合作用、光催化转化CO2是CO2转化生产能源丰富的燃料和增值化学品的一条有吸引力的途径，也是减轻CO2排放的一条途径。许多努力致力于开发新的分子催化剂，纳米材料用于光催化还原CO2。作者将钌单原子沉积在氮化碳材料上，获得RuSA–mC3N4单原子催化剂用于CO2还原制甲醇。

研究要点：

要点1:作者报道了一种新颖的单原子合成策略，该方法将单钌原子分散在多孔氮化碳表面上。通过EXAFS吸收光谱分析，揭示了第一配位壳层中Ru-N/C插层形成的单原子钌中心的阳离子配位环境，在N-Ru-N连接和界面载流子转移中达到协同作用，很好地证实了钌单原子的性质。

要点2:从时间分辨荧光衰减光谱来看，RuSA-mC3N4体系的平均载流子寿命高于m-C3N4；这一事实揭示了单个Ru原子在促进光催化反应体系中的关键作用。

要点3:Ru SA-mC3N4单原子光催化剂使用水作为电子供体的高甲醇产率和所开发催化剂的可重用性，但其效率没有任何显著变化，这是其在实际工业技术中潜在应用的优越条件。

总结：

作者介绍了一种封装在mC3N4光活性载体中的单原子-钌催化剂的简单合成策略。在使用RuSA-mC3N4光活性催化剂的环境下，实现二氧化碳光催化转化为甲醇燃料。X射线吸收近边缘结构光谱证实了活性中心钌单原子的N-配位数。拉曼分析进一步证实了钌与数控位点的结合。这些位点将作为一个桥，促进更快的电子转移和增加Ru上的电荷密度，从而减少光载流子转移势垒，并增强RuSA-mC3N4的光催化活性，以使用水作为电子供体将二氧化碳的水还原为甲醇。

DOI:10.1002/smll.202006478