燃料电池被是一种可持续能源洁净能源技术。然而，稳定高效的铂基催化剂的设计与合成仍具有较大挑战。作为主流阴极氧还原催化剂，负载型铂基催化剂在电化学环境下易发生氧化和腐蚀，从而导致其服役水平下降和失效。除了发展各种先进的铂基合金催化剂，改善新型碳载体对于提高催化剂耐蚀能力和催化活性也至关重要。

近日，华中科技大学夏宝玉教授团队采用熔盐合成方法制备在金属-氮-石墨烯中生长的铂合金集成催化剂。该催化剂由氮掺杂石墨烯纳米片包裹的铂钴合金组成，其中原子分散的金属-氮组分也密集植入到石墨烯中。受益于集成催化剂中各组分中的协同效应，该催化剂表现出优异氧还原催化活性和稳定性，0.9 V电位下初始质量活性为 1.29 A mg_Pt^-1，在三万次循环后质量活性仍保持1.05 Amg_Pt^-1。结合表征结果和理论分析，合金组分和金属-氮-石墨烯中活性位点的相互作用，有利于降低氧中间体活化能并减弱吸附能，从而协调改善了氧还原反应。

电镜观察结果显示了石墨烯上分散的碳层包裹的铂钴纳米颗粒。此外，碳层中也存在大量原子分散的金属-氮物种，这也可以作为氧还原反应的活性位点。此外，元素分布谱图进一步证实了该集成催化剂中铂钴纳米合金和金属-氮-石墨烯的复合结构。

该集成催化剂表现出优异的氧还原催化活性，在0.9 V vs. RHE的电位下质量活性为1.29 A mg_Pt^-1，比活性为1.70 mA cm_Pt^-2，大于商用铂碳催化剂（0.15 A mg_Pt^-1和0.20 mA cm_Pt^-2）

结合密度泛函计算结果，铂钴合金可以与金属-氮活性位点共同完成四电子转移路径，协同改善氧还原催化反应。

论文信息：

Scalable Molten Salt Synthesis of Platinum Alloys Planted in Metal-Nitrogen-Graphene for Efficient Oxygen Reduction

Shahid Zaman, Ya-Qiong Su, Chung-Li Dong, Ruijun Qi, Lei Huang, Yanyang Qin, Yu-Cheng Huang, Fu-Min Li, Bo You, Wei Guo, Qing Li, Shujiang Ding, and Bao Yu Xia*

文章的通讯作者是华中科技大学夏宝玉教授。

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202115835