g-C3N4光催化是一种安全、绿色的过氧化氢（H2O2）生产方法，但原始g-C3N4光催化剂的活性有待进一步提高。目前，大多数用于生产H2O2的g-C3N4光催化剂的改进都集中在热力学过程上，很少考虑动力学方面。基于此，南京大学周勇教授和西南科技大学何辉超副教授（共同通讯作者）等人报道了g-C3N4光催化剂的表面N-羟甲基化用于高效动力学生产H2O2。通过g-C3N4的-NH2基团与甲醛之间的反应（g-C3N4-NH2 + HCHO→g-C3N4-NH-CH2-OH），在典型的g-C3N4光催化剂表面引入了-NH-CH2-OH基团。相对于原始的g-C3N4光催化剂，改性的g-C3N4光催化剂在纯水系统中生产H2O2的活性提高了1280%以上，并且具有优异的太阳能-化学转化效率。通过实验研究和密度泛函理论（DFT）计算表明，在g-C3N4光催化剂上引入-NH-CH2-OH并没有改变它们的形貌、光吸收强度和边缘、带位置、电荷分离和转移性能，但是显著改善了g-C3N4的H2O脱氢和O2吸附性能。因此，在g-C3N4光催化剂上使用-NH-CH2-OH的O2还原为H2O2的动力学在能量上更有利。该工作为从动力学角度实现g-C3N4或其他无金属光催化剂的有效改性提供了有益的参考和启示。Boosting O2 Reduction and H2O Dehydrogenation Kinetics: Surface N-Hydroxymethylation of g-C3N4 Photocatalysts for the Efficient Production of H2O2. Adv. Funct. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202111125.https://doi.org/10.1002/adfm.202111125.
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