华东师范大学汤静教授团队，设计了一种将单原子铁基催化剂锚定在凹面型氮掺杂多孔碳立方体表面的复合材料。文章重点探讨了凹面型氮掺杂多孔碳立方体的形成机理及其对单原子铁的锚定和分散机制，并对其催化氧还原过程中的突出表现提出了探究及展望。

近些年来，为了满足现代能源的需求并应对日益严重的环境污染问题，燃料电池和可充电金属-空气电池作为新能源电池备受期待。然而阴极氧还原反应动力学缓慢，需要使用价格高昂且稀有的Pt基材料作为电催化剂，限制了该新能源装置的大规模使用。在非贵金属催化剂中，铁氮碳（Fe-N-C）催化剂对氧还原反应具有较高的催化活性和选择性，是铂基材料的潜在替代品，但存在活性位点暴露不足及利用率较低等问题。

鉴于此，华东师范大学化学与分子工程学院汤静教授团队创新性地提出了在凹面型氮掺杂多孔碳立方体表面锚定高分散性的Fe-N_x活性位点的方法。该工作首先通过原位配体交换在ZIF-8表面形成PBA外壳构建核壳结构前驱体，利用核壳间作用力调节前驱体在热解过程中的孔道与形貌结构，并将大量高分散的铁基单原子活性位点锚定在表面碳骨架中。形成的凹陷碳立方体结构一方面增大了材料的可利用外表面积和介孔比例，改善了传质过程；另一方面，曲率半径的改变使得活性位点微环境随之变化。曲率半径减小，Fe-N键被拉伸，对O₂的吸附能减小，进而改变了催化剂的氧还原反应性能。该工作进一步通过亚硝酸盐毒化实验确定了Fe-N_x活性位点数量，证实该结构有效提高了外表面高暴露的活性位点密度和利用率。该工作为制备高分散高活性的Fe-N-C催化剂提供了一种简便温和的设计思路。

论文信息：

Space-Confined Anchoring of Fe−N_x on Concave N-Doped Carbon Cubes for Catalyzing Oxygen Reduction

Lingling Zheng, Yingji Zhao, Hongjuan Zhang, Dr. Wei Xia, Prof. Jing Tang

文章第一作者为郑玲玲，赵英吉

ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202102642