电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）是一项减少CO2含量的变革性技术。单位点催化剂已被证明是用于CO2RR的有前景的催化剂，但是仍需要开发具有高表面积和可调单位点金属组成的催化剂的通用合成方法，以明确研究各种金属位点的结构-活性关系。基于此，美国爱荷华州立大学Long Qi和黄文裕副教授、美国弗吉尼亚大学张森教授（共同通讯作者）等人报道了一种通用的配位缩合策略，可在具有高表面积（平均800 m2 g-1）的有序介孔碳（OMC）上制备单原子金属位点。在文中，作者利用该策略来制备嵌入可控单原子金属位点组成（Fe、Co、Ni、Cu、Pt、Pd、Ru 和 Rh）的氮掺杂OMC，其利用了金属阳离子与乙二胺（氮源）的强配位优势，允许金属位点在热解之前保持隔离。模板化合成策略导致形成了有序介孔结构，从而能够有效地暴露金属位点并改善传质性能，而可调谐金属位点的均匀局部结构使得快速基准测试它们在CO2RR中的催化性能成为可能。得益于金属-氮键和有序的介孔结构，单位点催化剂在CO2RR过程中的选择性和稳定性得到了极大的提高。具体而言，在中等过电位和中性条件下，单原子Ni位点OMC催化剂的CO2RR制取一氧化碳（CO）法拉第效率（FE）达到了95%。即使在高电流密度（>140 mA cm-2）和长时间研究（14 h）下也能保持这种高FE，适合急需的大规模应用。通过密度泛函理论（DFT）计算表明，单原子Ni位点的活性增强是由于CO2RR的关键中间体COOH和CO之间的平衡结合能，并且通过减少与金属中心的氮配位，促进了第一次质子化为CO2的反应动力学。General Synthetic Strategy to Ordered Mesoporous Carbon Catalysts with Single-Atom Metal Sites for Electrochemical CO2 Reduction. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202107799.https://doi.org/10.1002/smll.202107799.
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