电化学CO2还原化为具有高附加值的碳酸二甲酯(DMC)具有广阔的前景。然而，要实现DMC的高法拉第效率，必须要对催化剂的结构进行精确设计。
近日，中科院福建物构所朱起龙课题组构建了一种与一个轴向O原子和四个平面N原子配位的具有独特双通道超结构Ni单原子催化剂(SAC)(Ni SAs/OMMNC)，该催化剂能够高效催化CO2RR，并且具有良好的稳定性。电化学性能测试结果显示，Ni SAs/OMMNC在流动池中实现了~99%的高CO法拉第效率，并且DMC部分电流密度高达325 mA cm−2@−0.6 VRHE。同时，Ni SAs/OMMNC在工业电流密度200 mA cm−2下的长时间电解验证了其良好的稳定性。此外，在无膜电解池中，研究人员利用Ni SAs/OMMNC开创性地进行了CO2对DMC的聚合配对电合成，在室温下DMC的FE高达80%。ATR-IR光谱和理论计算表明，CO2在O-Ni-N4-C上的吸收附能强于Ni-N4-C，表明通过引入轴向O配位有更有利的速率决定步骤；轴向O配位构型有助于降低形成关键*COOH中间体的能垒以及促进水和甲醇的解离，加速DMC聚合配对电合成。总的来说，在超结构和电子调制的SACs上的创新聚合配对电合成的概念证明，可以为二氧化碳的回收利用开辟一个新的领域。Convergent Paired Electrosynthesis of Dimethyl Carbonate from Carbon Dioxide Enabled by Designing the Superstructure of Axial Oxygen coordinated Nickel Single-atom Catalyst. Energy & Environmental Science, 2022. DOI: 10.1039/D2EE03022E
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