近年来，金属卤化物钙钛矿太阳电池（PSCs）得到了广泛的研究，并被认为是最有前途的下一代低成本薄膜光伏技术。仅在14年内，光电转换效率(PCE)已达到26.1%。然而，大多数高性能PSCs严重依赖于相对较长时间的高温退火处理(>100℃，>10 min)，这既耗时又耗能源，不仅使生产工艺复杂化，更增加了生产成本，从而阻碍了钙钛矿光伏技术的商业化进程。为了实现钙钛矿薄膜的快速退火甚至是无需退火制备，人们已经进行了多种尝试，但由此带来的钙钛矿薄膜结晶度不足和缺陷密度高等问题使得器件效率通常仅在20%左右。二维/三维混合钙钛矿异质结构被广泛用于提高PSCs的效率和稳定性。然而，由于二维或准二维钙钛矿结晶生长的复杂性和不可控性，很难通过快速退火或无需退火工艺诱导形成理想的相分布和能级排列。因此，迫切需要探索有效的快速退火策略解决以上难题，在低成本制备的同时保证高质量的钙钛矿薄膜和器件内部高效的载流子传输。

近日，中山大学吴武强教授团队报道了一种协同化学修饰策略，即同时引入二维钙钛矿组分和有机卤化物添加剂，成功地实现了2D/3D钙钛矿异质结的自组装。不同n值的二维钙钛矿和三维钙钛矿由底部到顶部的梯度相分布诱导了体相内有利的能级排列，从而提高电荷转移效率。此外，二维钙钛矿界面层也起到了“创可贴”的作用，在钝化界面/晶界缺陷的同时释放钙钛矿薄膜的残余拉伸应力。令人鼓舞的是，仅需要~2s原位快速退火的热刮涂2D/3D钙钛矿薄膜自发形成有利的能量漏斗和增韧的基底-钙钛矿异质界面，最终获得22.5%的光电转换效率。据我们所知，这是几秒钟内用节能的热处理方式制造的PSCs的最高效率之一，优于之前报道的其他快速退火或无退火的PSCs。此外，这种两秒原位退火技术可以在器件制造过程中节省高达99.6%的能耗。

控制2D/3D钙钛矿异质结构的形成过程，即其形核/生长动力学和相变途径，对体相钙钛矿薄膜中的电荷传输起着至关重要的作用，有助于实现高效、高稳定的钙钛矿太阳电池。本研究通过在钙钛矿油墨配方中加入少量的2D PEA2PbCl4组分和PEACl添加剂，结合掠入射广角X射线散射(GIWAXS)、瞬态吸收(TA)和正反面稳态荧光等表征手段，证明在钙钛矿薄膜纵向上实现了钙钛矿组分自下而上从n=1到n=∞的梯度分布，同时实现了能带结构的梯度排列；此类“能量漏斗”结构可以促进钙钛矿薄膜内部的电荷分离，并加速从钙钛矿层到邻近传输层的电荷转移，极大程度上抑制了非辐射复合。

半导体薄膜中普遍存在残余应力，通常来源于成膜过程，包括溶剂和/或组分挥发、相偏析、内部晶格失配、相变、弛豫行为、衬底与薄膜热膨胀系数的不匹配等。通常，残余拉伸应力会削弱化学键，降低缺陷的形成能，从而促进离子迁移，加速钙钛矿薄膜的降解，最终降低器件的光伏性能和稳定性。在这里，二维钙钛矿起类似“创可贴”作用，在修复缺陷的同时，释放残余拉伸应力，并将其转换成压应力，提高钙钛矿薄膜及其埋底界面的的韧性和耐弯折能力，最终提高了钙钛矿的结构稳定性和化学稳定性。

基于协同化学修饰策略在结晶动力学调节、载流子传输和应力调控等方面展现出的优势，使结晶度高、缺陷密度低、稳定性好且能级更优化的高质量钙钛矿膜在2s快速退火条件下得以实现，最终实现了22.5%的光电转换效率，并表现出优异的存储稳定性和光照稳定性。本工作开发了一种实用方便的方法来控制2D/3D钙钛矿异质结构中钙钛矿的择优相分布和能级排列，从而实现高效高稳定性PSCs的低成本制备，为加速钙钛矿光伏技术的实际应用和商业化提供了新思路与借鉴经验。