【Angew. Chem. Int. Ed.】宏基因组聚氨酯酶的结构解析及其水解谱增强工程

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虽然聚对苯二甲酸乙二醇酯等塑料已经可以通过水解酶的活性有效降解,但聚氨酯(PU)和聚酰胺PA)等其他合成聚合物在很大程度上抵抗生物降解。有鉴于此,最近,University of GreifswaldUwe T. Bornscheuer课题组在宏基因组文库中发现了三种聚氨酯酶——UMG-SP-13GenBank登录代码:OP972509OP972510OP972511),并通过化学酶法将基于甲苯二异氰酸酯TDI)的聚醚聚氨酯从使用过的软泡废物完全转化为相应的单体,证明了它们在聚氨酯回收中的适用性。

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

随后,这项研究还解析了氨基甲酸酶UMG-SP-1的晶体结构,鉴定了包含活性位点残基的高度灵活的环区,并通过位点饱和诱变靶向突变了20个潜在热点。通过工程化产生了的单突变体G127M,对高度稳定的甲酰基氨基甲酸酯和酰胺键的活性分别提高了近3倍和8倍。

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

此外,这项工作还证明了在短温育时间后,通过单个宏基因组衍生的氨基甲酸酯酶的活性,从热塑性聚酯PUPA(尼龙6)中释放出相应的单体。因此,这项工作扩大了UMG-SP-1的水解范围,使其超出了报道的低分子量氨基甲酸酯。这些发现共同证明了塑料材料和废物的生物降解和回收的先进战略,有助于建立合成聚合物的循环经济。

原文标题:Structural Elucidation of a Metagenomic Urethanase and Its Engineering Towards Enhanced Hydrolysis Profiles

原文作者:Thomas Bayer,* Gottfried J. Palm, Leona Berndt, Hannes Meinert, Yannick Branson, Louis Schmidt, Clemens Cziegler, Ina Somvilla, Celine Zurr, Leonie G. Graf, Una Janke, Christoffel P. S. Badenhorst, Stefanie König, Mihaela Delcea, Ulrike Garscha, Ren Wei, Michael Lammers, and Uwe T. Bornscheuer*

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202404492


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