- A+
抑制载流子复合是提高半导体光电响应的关键因素。在已提出的策略中,异质结由于其对电子-空穴对空间分离的可行性和有效性而成为研究的热点。特别是模拟自然光合系统的新型S型异质结由于其强大的界面驱动力和氧化还原能力而引起了极大的关注。 然而,异质结界面处的空间电荷层(SCL)往往分布有限,在SCL未覆盖的区域,载流子通过热力学扩散迁移导致大量的重组,无法为整体内部载流子的定向迁移提供强大的驱动力。受自然光合作用中电子传递链(ETC)的启发,近日,华中师范大学朱成周教授课题组首次提出了一种仿生人工光合系统,以具有各向异性载流子迁移的BiOBr为载体,通过光沉积和氧化还原反应制备了双晶面调制的三元异质结Bi2O3-BiOBr-AgI,实现了对自然光和系统的深度模拟,打破了异质结内部整体载流子重组的瓶颈。
BiOBr载体的各向异性迁移有效地模拟了ETC在自然光合系统中的作用。BiOBr(001)面具有丰富的空穴,在库仑力的作用下能够有效中和Bi2O3的多余电子。同时,富集在BiOBr侧面的电子可以与来自AgI的多余空穴重新结合。这种氧化和还原位点的空间分离保持了它们优异的氧化还原能力,生动地模拟了PSII和PSI在自然光反应中的功能。这种生物启发设计策略克服了对SCL的依赖,实现了异质结整体氧化还原位点的精确空间分离,最终表现出55倍的光电响应增强。此外,作者还提出并讨论了其设计的通用性原则。首先,作为模拟ETC的载体半导体需要具有各向异性载流子输运的特性。其次,为了保证氧化还原位点的空间分离,载体半导体富电子面必须是还原性半导体以保持高能带结构和费米能级;空穴迁移面必须是氧化性半导体以实现低能带结构和费米能级。为了在双界面接触处实现双S型异质结结构,必须满足阶梯状的能带结构和费米能级的要求。 此外,利用各向异性双S型异质结增强的光电响应和硫醇对Ag基材料的蚀刻,实现了对乙酰胆碱酯酶和有机磷农药的光电化学灵敏检测。 总的来说,该工作提出了一种提高异质结光电响应的仿生设计策略,打破了异质结内部载流子重组的瓶颈,进一步推动高性能的仿生人工光合系统的设计。 论文信息 Anisotropic Dual S-Scheme Heterojunctions Mimic Natural Photosynthetic System for Boosting Photoelectric Response Mingwang Liu, Wenhong Yang, Runshi Xiao, Ying Qin, Rong Tan, Yuanxing Chen, Prof. Wenling Gu, Prof. Liuyong Hu, Prof. Yuehe Lin, Prof. Chengzhou Zhu 文章的第一作者是华中师范大学的博士研究生刘名旺。 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202407481
目前评论:0