刚度可调材料因其在机械性能上的灵活性和适应性，有望应用于柔性机器人、生物支架以及智能防护等领域。然而，制备同时兼具刚度可调性、高拉伸性和韧性材料仍然是一个重要挑战。构建高密度多级氢键网络为制备刚度可调材料提供了有效方案，但仍无法同步实现低温下的高刚度（低温下是硬质塑料）、高断裂应变及韧性，这是由于强氢键（或硬相）与弱氢键构成的网络可以同时增强刚度和韧性，但强氢键的堆积会阻碍分子链的运动，从而势必影响其动态性。

为了解决该问题，南京理工大学傅佳骏教授和姚博文副教授等人报道了一种新的分子设计策略：向高密度氢键网络引入具有强静电相互作用的离子对（二羟甲基丙酸和三乙胺的复合物，DMPA:TEA）（图1）。所制备的超分子塑料（SP）兼具多项优良的机械性能，包括高模量、高韧性、高可拉伸性、刚度可调性以及较低温度下的修复性（图2）。

在机理上， 由分子密度泛函理论模拟、动力学模拟和红外光谱等手段分析，DMPA:TEA离子对可以提供强的静电相互作用，形成强的离子簇（二聚体的形成能：−48 kJ mol⁻¹），同时其会与氨基甲酸酯中的N-H基团形成强氢键（−69 kJ mol⁻¹），强于体系内原先的氢键（−34 kJ mol⁻¹和−23 kJ mol⁻¹）（图3a-c）。强相互作用可以作为稳定的交联位点，保证材料在外力下的结构完整性。

与此同时，虽然引入了强相互作用，但由于体系中异氰酸酯单体的不对称结构以及TEA的大分子体积，聚氨酯仍然表现出无定型性，没有明显的结晶峰出现（图3d）。因此，高密度的氢键（氨基酸酯-氨基甲酸酯以及氨基甲酸酯-醚之间的氢键）可以作为能量耗散单元，提升材料韧性，同时保证了材料良好的动态性，包括在较低温度范围下的刚度可调性和自修复能力。

最后，为展现该材料优异的力学性能，以其作为应变限制层，研究人员制备了纤维增强形气动驱动器。基于应变限制层在分子尺度上的良好动态性与增强纤维在宏观布局方式的可重构性，气动驱动器兼具有良好的多模态运动能力、载荷水平、耐用性和可修复性，例如，其可以被控制来执行各种各样的运动，包括弯曲（以不同的角度和朝向不同的方向）、伸展、扭曲及其耦合运动，并具有良好的修复水平。该多模态柔性驱动器有望应用于多模态软体机器人以及用于人-机交互的多模态触觉手套等领域。