Angew. Chem. :用于乙醇/水和苯/甲醇共沸物分离的非共价π堆积双孔分子晶体

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由于乙醇(EtOH)和水(H2O)具有极其相似的物理化学性质,并且存在共沸物,从乙醇/水混合溶液中分离出燃料级纯度的乙醇是一项巨大的挑战。此外,苯(Bz)和甲醇(MeOH)也是精细化工行业和药物合成中常用的反应溶剂。然而,Bz和MeOH容易以60/40(V/V)的比例形成共沸物,传统分离混合物的蒸馏方法成本高昂且效率低下。目前,根据分子的化学性质或大小进行分离是传统高能耗分离工艺的最佳替代方法,而开发新型高效吸附剂则是吸附分离技术的核心。

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近日,中国科学院福建物质结构研究所吴明燕研究员团队设计合成了一例通过丰富的分子间非共价π-π相互作用自组装形成的多孔有机分子晶体材料。在本文中,我们采用一种新颖的分子构象调控方法,通过一种具有高对称性结构的有机分子π堆叠构建具有两种不同孔道形状和大小的罕见双孔分子晶体(TDTBA-1)。该晶态多孔材料具有出色的水、热稳定性、化学稳定性和可再生性,以及对乙醇/水和苯/甲醇的高选择性吸附作用。其可以作为一类新型的气相色谱固定相,实现对乙醇/水和苯/甲醇不同比例混合物以及共沸物的高效分离。突破分离实验表明,活化后的TDTBA-1制备的填充柱在单次突破分离实验中能够直接产生31.4 mg/g(99.9%+)水,脱附过程可以立即分离出32.6 mg/g纯度高于98%的乙醇,或12.4 mg/g纯度高于99.6%的燃料级乙醇。

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此外,TDTBA-1具有良好的结晶性,可以通过单晶X射线衍射分析捕获在孔道中的客体分子结构,精确地揭示孔道结构对客体分子的选择性吸附作用。该工作发展了一类新的多孔分子晶体材料并用于高效分离乙醇/水和苯/甲醇混合物,为晶态多孔有机分子框架材料在选择性吸附和绿色分离共沸物领域的应用提供了新思路。

文信息

A Noncovalent π-Stacked Dual-Pore Molecular Crystal for Ethanol/Water and Benzene/Methanol Azeotrope Separation

Xiang Meng, Shuixiang Zou, Jiawei Li, Dr. Cheng Chen, Prof. Dr. Jie Zhang, Prof. Dr. Mingyan Wu

中国科学院福建物质结构研究所/福州大学的联培硕士研究生孟祥为本文第一作者。中国科学院福建物质结构研究所陈城副研究员和吴明燕研究员为本文的通讯作者。


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202415346

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