全固态电池具备高能量密度和安全性，成为电动汽车电源的候选者。氯化物电解质具有宽电化学窗口(~4.3V)和相对高离子电导率，而备受关注。但其与高电压正极材料（>4.5V）的匹配仍面临挑战。虽然目前研究在提升卤化物固态电解质的高压稳定性，但具备4.8 V稳定性与高电压长循环的SSE依然短缺。

近日，来自天津大学化工学院杨春鹏教授和西湖大学朱一舟教授等人利用高熵策略来同时提升氯化物固态电解质的高电压稳定性和离子电导率，揭示了配置熵与氧化稳定性之间的关系，构建同时具有高离子电导率和高电压与长循环稳定性的卤化物固态电解质。

核心内容表述部分

根据吉布斯自由能公司和吉布斯赫姆霍兹公式，推导出：

 关注固态电解质（SSE）的熵及其氧化降解产物的影响时，可以得出通过提高电解质配置熵并减少氧化降副产物，可以从热力学上增强固态电解质的氧化稳定性。通过高能球磨和后续烧结处理制备了高熵卤化物固态电解质HE-SSE。使用XRD精修，XAS，HAADF-STEM与Raman等多种分析结果证实成功合成高熵电解质HE-SSE，计算其位点配置熵为1.79R。

HE-SSE具有高的离子电导率（2.18 mS cm^-1），低的活化能和低的电子电导率，适用于全固态电池的固态电解质。进一步通过EFT和DRT分析证实，当其匹配三元正极时，有着4.8V的高电压稳定性。初步证实高熵策略可以同时显著提升离子电导率和氧化稳定性。

进一步将其匹配Ni90三元正极材料，在4.8 V高电压下可以稳定循环250次以上。其次在1C 4.6V下可以稳定循环1000次以上，其dQ/dV证实其有着优异的稳定性，且有着高的放电中压，有助于构建高比能全固态电池。

在1C 4.3V下可以稳定循环2000次以上。匹配Ni90正极在高的倍率下，展现出了优异的高电压长循环稳定性能(3 C / 4.6 V / 5000次循环，6C / 4.6 V /   3500次循环)。高负载（>3 mAh cm^-2）下也展现出了优异的电化学性能。基于HE-SSE的全固态电池，相较于目前文献报道的卤化物基全固态电池，展现出了优异的高电压与长循环稳定性。证实了高熵策略对于构建高比能长寿命全固态电池有着重要的促进作用。

DFT计算与实验分析表明，HE-SSE有效抑制了高压下的副反应，生成较少的LiCl和ZrO₂（可以作为界面层，保护SSE与正极界面）。证实了高熵策略可以显著抑制界面副产物的生成，即通过增加配置熵与降低界面副产物来促进高电压稳定性。