有机分子修饰Cu表面高效电化学还原二氧化碳制乙烯

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以可再生能源为电能,利用电化学方法将CO2还原制备高附加值的燃料或化学品,可有效缓解化石能源紧缺及大气环境恶化等问题。目前,CO2电化学还原制C1产物已实现大电流密度以及高法拉第效率,但CO2深度还原制C2+产物的选择性仍然有待提高。

图1. N-芳基吡啶添加剂的分子结构示意图
(图片来源: Nature, 2020, 577: 509)


近期,加拿大多伦多大学EdwardH. Sargent教授、美国加州理工学院Theodor Agapie教授和Jonas C.Peters教授团队提出分子调控策略:N-芳基吡啶有机分子(图1)通过电沉积方法负载到催化剂表面,通过原位谱学表征和模拟计算发现:电沉积到催化剂表面的分子可稳定*CO中间体,促进二聚反应,提高CO2电化学还原制乙烯的选择性,该研究成果发表在Nature(2020, 577: 509)。其中利用N-N’(1,4-亚苯基)双吡啶盐(Cu-12)将表面修饰后的Cu催化剂,在流动电解池中乙烯的法拉第效率可达72%,电流密度高达230 mA/cm2(图2)。最后,作者认为在均相催化剂表面通过添加有机分子,稳定反应中间体的策略,有望为电化学还原CO2多相催化剂的开发提供借鉴。

图2. -0.47到-0.84 V电势下,流动电解池中Cu和Cu-12生成CO和乙烯的法拉第效率
(图片来源: Nature, 2020, 577: 509)



原文链接:

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1782-2

原文作者:

Feng-WangLi, Arnaud Thevenon, Alonso Rosas-Hernández, Zi-Yun Wang, Yi-Lin Li, ChristineM. Gabardo, Adnan Ozden, Cao Thang Dinh, Jun Li, Yu-Hang Wang, Jonathan P.Edwards, Yi Xu, Christopher McCallum, Li-Zhi Tao, Zhi-Qin Liang, Ming-ChuanLuo, Xue Wang, Hui-Hui Li, Colin P.O’Brien, Chih-Shan Tan, Dae-Hyun Nam, Rafael Quintero-Bermudez, Tao-Tao Zhuang, Yu-Guang C. Li, Zhi-Ji Han, R. David Britt, David Sinton, Theodor Agapie*, Jonas C. Peters* and Edward H. Sargent*


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