论文DOI：10.1016/j.enchem.2020.100050碳一分子（甲烷、一氧化碳、甲醇、二氧化碳等）的催化转化在煤、天然气、生物质等碳基能源的转化利用中发挥着重要的作用。为了提高转化效率，目前工业过程多采用高温、高压等苛刻反应条件，然而这同时也导致了反应能耗的增加和不必要副产物的产生。温和条件下碳一分子催化转化过程不仅能降低反应的能耗，还能更好地控制目标产物的选择性，一直是学术界和工业界追求的目标。该综述系统总结了近年来低温热催化、电催化和光催化等温和条件下转化碳一分子制高质化学品和燃料领域的研究进展，针对碳一分子转化过程中催化剂的设计、反应过程以及能量输入模式等进行了深入的讨论，并对该领域存在的挑战和未来发展方向进行了展望。对于碳一分子转化而言，C-H和C-O键的相对惰性（例如甲烷和二氧化碳）和C-C键的不可控偶合使碳一分子的选择性活化和可控转化极具挑战（图1）。本综述围绕甲烷、一氧化碳、甲醇和二氧化碳这四种分子在200 oC以下的催化转化过程进行了详细的介绍，着重讨论了催化剂的结构和催化反应过程，并对催化反应活性位点和反应机理的认识进行了归纳和总结。此外，还分别讨论了热催化、电催化和光催化等不同反应过程的特点。
在常压下，甲烷、一氧化碳、甲醇和二氧化碳这四种分子在室温25 oC和200 oC下进行转化的热力学数据如表1所示。根据反应的吉布斯自由能数据，我们可以将这四种分子的转化过程分为：热力学允许的反应过程（蓝色底纹）和热力学不允许的反应过程（红色底纹）。对于一些热力学允许的反应过程而言，较低的反应温度可以抑制目标产物的深度转化，进而可有效提高目标产物的选择性。而光催化和电催化过程可以克服热力学的限制，已成为温和条件下高效活化和选择转化碳一分子的有效途径。近年来，随着催化剂制备和反应器设计技术的不断提高以及对反应机理认识的不断加深，温和条件下的碳一分子催化转化过程取得了重要进展。图2总结了近十年来，甲烷、一氧化碳、甲醇和二氧化碳这四种分子在不高于200 oC下进行催化转化的代表性的催化反应过程和催化剂体系，包含热催化、电催化和光催化等催化反应过程。▲表1. 甲烷、一氧化碳、甲醇和二氧化碳这四种分子在常压下于25 oC和200 oC下进行转化的反应过程的热力学数据。▲图2. 近十年来，甲烷、一氧化碳、甲醇和二氧化碳这四种分子在不高于200 oC下进行催化转化的代表性的催化反应过程和催化剂体系。
邓德会，男，研究员，博导，教育部青年长江学者，国家重点研发计划青年首席科学家，中科院青促会优秀会员。2007年于四川大学获双学士学位，师从石碧院士、廖学品教授；2013年于中科院大学获博士学位，师从包信和院士、潘秀莲研究员，同年入职于中科院大连化物所，被评为副研究员；2015年受聘为厦门大学iChEM研究员，2015-2016年美国斯坦福大学访问学者（合作导师：戴宏杰院士），2017年晋升为大连化物所研究员。目前担任二维材料与能源小分子转化研究组组长。
邓德会研究员主要从事二维材料的表界面调控及能源小分子催化转化方面的研究，在能源小分子如CH4、CO、CH3OH、H2O等催化转化方面取得系列重要进展。1）提出“铠甲催化”概念，为苛刻条件下高稳定催化剂的设计提供了新途径；2）实现甲烷室温直接催化转化，为其温和条件下的转化提供了借鉴；3）提出并实现室温电化学水气变换反应，为低能耗生产高纯氢气提供了新思路。目前已在Science（1篇）、Nat. Nanotechnol.（1篇）、Chem. Rev.（1篇）、Chem（3篇）、Nat. Commun.（5篇）、Sci. Adv.（1篇）、Angew. Chem. Int. Ed.（9篇）、Energy Environ. Sci.（4篇）、Adv. Mater.（4篇）、Nano Energy（6篇）等国际知名刊物上发表SCI论文66篇（影响因子大于10论文40篇），其中通讯作者论文/第一作者57篇；文章SCI总引用8000余次，单篇超过200次被引论文11篇，超过500次被引论文7篇，H因子34。其中1篇代表论文入选2016年度“中国百篇最具影响国际学术论文”；3篇论文被C&E News、Chemistry World杂志作亮点评述，1篇论文被Joule期刊Preview报道。发表Wiley论著章节1篇。申报国内外专利50余件，已授权15件。承担科技部首批“国家重点研发计划”项目、基金委基础科学中心项目、重大项目（课题）、丹麦Topsoe公司国际合作项目等10余项。入选教育部青年长江学者（2018）、大连化物所“张大煜优秀学者”（2018）、中科院“青年促进会优秀会员”（2019）。曾获Nano Research“Young Innovators Award”奖（2019）、日本化学会“The Distinguished Lectureship Award”奖（2018）、中国化学会青年化学奖（2017）、国际催化大会青年科学家奖（2016）、中国纳米化学新锐奖（2016）、中国催化新秀奖（2014）等荣誉。目前在ACS Catalysis，Nano Research，Journal of Energy Chemistry，EnergyChem，Chem Catalysis，化学学报，中国化学快报、表面技术、结构化学等多个国内外期刊担任编委或咨询委。邓德会研究员课题组常年招收博士后，有兴趣者请发送个人简历和代表作到：E-mail: dhdeng@dicp.ac.cn。
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