通讯作者：King Lun Yeung教授、Miguel A. Bañares教授 通讯单位：香港科技大学，浙江大学衢州研究院、西班牙催化与石油研究所 论文DOI：10.1021/jacs.0c08640https://doi.org/10.1021/jacs.0c08640近日，香港科技大学King Lun Yeung教授、西班牙催化与石油研究所Miguel A. Bañares教授、浙江大学衢州研究院王青月研究员团队合作利用Operando拉曼-在线红外表征技术揭示了Pt@CeO2催化甲苯氧化反应机理。该工作发表在化学类顶级期刊J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1, 196–205，基于研究的新颖性和重要性，被编辑选为今年JACS开年刊封面工作（Supplementary Cover）。环境中挥发性有机污染物（VOCs）尤其是芳香族污染物可诱发呼吸不适、过敏、哮喘，甚至可作为肺癌及阿尔兹海默症的病因之一。VOCs的催化氧化是一种有吸引力的解决方案，但获得可低温操作的活性催化剂极具挑战性，需要对催化机理展开深入研究。Operando原位表征技术可以通过同步监测催化剂表面的变化与催化反应活性/选择性，构建催化构效关系。然而，将催化剂局部变化与整体催化活性/选择性相联系往往不够准确，精准的Operando表征对材料整体的均一性提出了很高的要求。金属有机骨架（MOF）具备有序的空间结构，能够预组织团簇催化剂，提供分子水平的混合，是制备高效均一催化剂的理想前驱体。研究利用Pt@CeBDC MOF制备了具有独特一维结构的Pt@CeO2，成功地将2 nm Pt团簇均匀沉积在1D中孔多晶CeO2上，选择性暴露了有高氧储存量（110）面，实现了富氧空位（XPS Oβ/(Oα+Oβ)= 39.4％）多相催化剂的均匀分布。该催化剂在空速（GHSV）为 23000/h 的催化甲苯转化的起燃温度为100℃，T50为141℃，催化活性远高于同方法合成的CeO2催化剂，传统水热法制备的CeO2纳米棒和Pt/CeO2纳米棒催化剂。与其他催化剂不同，Pt@CeO2催化处理甲苯只产生二氧化碳和水，即使在水蒸气存在的情况下，催化剂也保持了很高的反应活性。Operando研究表明低温条件下，甲苯与Pt@CeO2催化剂上吸附的氧反应生成苯甲酸盐反应中间体，即Langmuir−Hinshelwood（L-H）机理。在相对较高反应温度下，吸附的甲苯（即苯甲酸盐中间体）通过Mars-van Krevelen（MvK）机理与CeO2晶格氧反应。Pt的存在有效地促进催化剂表面吸附的氧向CeO2晶格氧的转化，从而催化CeO2中晶格氧的再氧化，加快反应速率。因此，随着反应温度的升高，在Pt@CeO2催化剂上观察到了甲苯氧化反应以L-H为主的反应机理向MvK反应机理的渐进转变。Qingyue Wang, et al, Operando Investigation of Toluene Oxidation over 1D Pt@CeO2 Derived from Pt Cluster-Containing MOF, J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 1, 196–205.王青月博士，浙江大学衢州研究院特聘研究员、浙江大学兼聘教师，本科毕业于吉林大学材料科学与工程学院，博士毕业于香港科技大学(HKUST)化学与生物分子工程学系，导师环境纳米领域专家Chemical Engineering Journal期刊主编King Lung Yeung教授，前后于香港科技大学、西班牙国家科学院进行博后及访问学者的科研工作，合作导师著名催化专家、operando原位表征领域奠基人Miguel A. Bañares教授。研究领域涉及环境催化、MOF衍生物催化材料研发、动态现场原位operando表征技术及反应机理研究等。近年来，以一作或通讯作者发表Journal of American Chemistry Society，Journal of Catalysis, Small, Applied Catalysis B：Environmental, Catalysis Today, Catalysis Letter及美国专利、中国专利等十余篇。现与浙江大学王文俊、刘平伟等教授组成科研团队，共同致力于应用高精尖原位表征技术平台解决实际生产中遇到的技术瓶颈。（3）催化背景（如烯烃聚合、催化裂化、环境催化、CO加氢等）（1）具备化学、化工、材料、环境、仪器分析、图谱学相关背景；（2）博士后要求获得博士学位3年内或即将毕业博士生，科研助理硕士优先；（4）良好的英文论文读写能力及日常英文简单学术交流能力。（1）提供具有竞争力的薪资待遇并享受当地人才政策；（2）享受浙江大学博士后福利，出站后表现突出者，留院工作可以申请事业编制，并享受160万购房补贴；（3）优秀科研助理可协助转入浙江大学攻读硕博学位。（1）提供详细的个人中文或英文简历，包括教育经历（包括本科、硕士、博士），科研经历及代表性的科研成果；（3）有意者请将材料发送到邮箱qingyue@ust.hk， 主题为姓名+毕业院校学历+应聘岗位（博士后或科研助理）。http://sklpre.zju.edu.cn/ktxz/redir.php?catalog_id=1087
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