标题：在SBA-15分子筛上由热雾化方法制得高活性高稳定性的单原子催化剂用于半氢化反应

第一作者：Zhijun Li

通讯作者：Zhijun Li

研究成果

当下已有的针对有机物氢化的催化剂往往选择性很差，极容易生成副产物。因此，开发一种具有高选择性与高稳定性的新催化剂体系十分重要。贵金属，尤其是Pd的催化剂已经在工业界中被广泛用于氢化反应。然而SAC与纳米颗粒因具有其高表面自由能，极易在高温下聚集成为更大的粒子，从而显著降低催化剂活性。通过增强金属与基质之间的作用力或者引入更强的配体，可以从热力学角度有效降低表面能，同时尽量减少金属原子迁移。另一个有效策略是通过MOF将金属原子限域在微孔沸石结构中以防止团聚。然而这个方法不能有效防止高温下金属原子迁移。因此，找到一个普遍且可量产的催化体系合成方法十分重要。

本文，作者采用一个简单且高效的热雾化方法制备Pd钯单原子催化剂，在苯丙烯或其他烷基苯的选择性氢化反应中展现出优异的效率。此方法亦可被推广用于类似的催化反应中，将会为工业化量产的优质SAC 奠定基础。

亮点1

采用一个简单且高效的热雾化方法，将Pd钯单原子分散在以SBA-15为基底的氮掺杂碳壳层上，含氮的碳壳层可以提供原子扩散位点，以锚定从钯纳米颗粒中释放出的钯原子。

亮点2

在苯丙烯或其他烷基苯的选择性氢化反应中，该催化剂展现出优异的效率。生成的抗烧结Pd SAC 具有优异的热稳定性和高选择性。方法操作简单，有望进行大规模量产。

图1. Pd₁/SBA-15@N-C的构建及表征 (a) Pd₁/SBA-15@N-C.合成步骤示意图 (b) SEM, (c) TEM, (d) HR-TEM, (e) AC HAADF STEM (f)elemental mapping of Pd1/SBA-15@N-C

图2. Pd₁/SBA-15@N-C.的表征(a) XRD (b) 高精度Pd的3d谱图. (c) Pd K-edge的XANE图像 (d) k²-加权傅里叶变换Pd K-edge EXAFS谱图（Pd , Pd_O与 Pd₁/SBA- 15@N-C）(e) EXAFS R 空间拟合(f) NEXAFS N K-edge（SBA-15@N-C 与Pd₁/SBA-15@N-C）.

图3. Pd₁/SBA-15@N-C催化苯丙烯氢化性能 (a) 转化率—时间图(b)TOF (1: Pd₁/SBA-15@N-C; 2: Pd NPs/SBA-15; 3: Pd/ C (5 wt %); 4: Na₂PdCl₄; 5: SBA-15@N-C); (c)转化率/选择性—时间图 (d) 循环结果

图4.大规模合成(a) 单批次大规模合成Pd₁/SBA-15@N-C照片(b) SEM, (c) TEM, (d) AC HAADF-STEM (e) 实验室规模与大规模二者制备结果对比

参考文献

Zhijun Li, Qinghui Ren, Xuexia Wang, Highly Active and Stable Palladium Single-Atom Catalyst Achieved by a Thermal Atomization Strategy on an SBA-15 Molecular Sieve for Semi-Hydrogenation Reactions, ACS Applied Materials & Interfaces, January 7, 2021

DOI: 10.1021/acsami.0c17570