胺类和醇类化合物的催化脱氢和加氢反应是精细化学品合成中的重要环节。尽管已经发现了几种高效的均相催化剂，但高活性非均相催化剂仍然难以满足需要。
近日，洛桑联邦理工学院Paul J. Dyson，斯坦福大学Tao Wang报道了将钯金摩尔比为3:1的双金属钯金纳米粒子固定在多壁碳纳米管（Pd3Au1/CNT）上，在含氮杂环化合物、胺/亚胺和醇/酮的无氧化和无受体脱氢和加氢反应中表现出很高的催化活性。要点1. 研究人员以0.02 M的K2PdCl4和0.015 M的HAuCl4的水溶液为原料，通过改变Pd/Au的比例制备了一系列以柠檬酸三钠为稳定剂的Pd-Au双金属纳米粒子，并将其固定在碳纳米管上，得到了总金属含量为2%（wt%）的一系列材料。
要点2. 研究人员通过实验探讨了1，2，3，4-四氢喹啉与喹啉的相互转化机理，并通过密度泛函理论计算证实了在脱氢和氢化反应的所有基本步骤中，Pd3Au1（111）面具有比Pd（111）面较低的能垒。要点3. Pd3Au1/CNT催化剂的高选择性使其可用于合成多种含N和O的化合物，为合成N-杂环、胺/亚胺和醇/酮底物提供了一种实用的策略，此外，在没有添加剂的情况下，通过脱氢和氢化反应可耐受各种官能团。Xinjiang Cui, et al, Acceptorless dehydrogenation and hydrogenation of N- and O-containing compounds on Pd3Au1（111） facets, Sci. Adv. 2020
DOI：10.1126/sciadv.abb3831https://advances.sciencemag.org/content/6/27/eabb3831
目前评论：0