NO是最主要的空气污染物之一，它的直接排放会对环境造成诸多危害，如酸雨、光化学烟雾和臭氧损耗。因此NO去除是十分必要的。目前，最常见的NO去除方法是选择性催化还原(SCR)技术，将NO转化为无害氮气(N₂)，但会消耗宝贵的氨(NH₃)或氢(H₂)。同时，硝酸是一种重要的化学品，其工业制备方法是将氨气在苛刻条件下催化氧化实现。近期，N₂电氧化也被用于制备硝酸，但该反应由于极低的产率和法拉第效率受到极大的限制。

另外，电催化水分解制氢是一种极具潜力的绿色氢气制备技术，但其阳极氧气析出反应(OER)是一个动力学缓慢的四步质子耦合电子转移过程，电位较高，增大了其耦合制氢的成本。通过有机物氧化反应替代传统的OER反应虽然能够降低反应的能量消耗，但以有机物这一含氢能源的消耗为代价去制氢难以实现经济效益最大化。因此，探索更加高效绿色的阳极替代反应迫在眉睫。

近日，湖南大学王双印教授团队报道了通过等离子体处理的商业化碳布，直接作为一氧化氮氧化的高效电催化剂，性能优于目前报道的OER反应及部分有机氧化反应所涉及催化剂。该策略可同时实现一氧化氮的高效资源化利用，硝酸盐与氢气的高效绿色合成。

中性条件下，等离子体处理碳布(P-CC)表现出极低的起始电位(1.0 V)，在1.39 V可达到10 mA cm^-2的电流密度。NO程序升温脱附(NO-TPD)实验结果表明氧气等离子体可将丰富的羧基官能团引入到碳布中并且催化剂P-CC表现出更加优异的一氧化氮吸附能力。理论计算结果也说明羧基官能团与其他官能团相比在一氧化氮吸附能力上存在显著优势。

部分催化剂在酸性条件下应用时受到化学腐蚀与活性衰减的限制，催化剂化学稳定性是酸性OER反应的瓶颈之一。除上述等离子体处理引入碳布官能团增强一氧化氮化学吸附外，碳布因其良好的化学稳定性可作为酸性条件下一氧化氮氧化的高效催化剂。仅需1.07 V的电压即可达到10 mA cm^-2的电流密度，比目前报道的酸性条件下OER催化剂达到相同电流时所施加电压降低300 mV以上。同时，酸性条件下硝酸根的选择性接近100%，说明酸性条件下更有利于亚硝酸根中间物种向硝酸盐的转化与硝酸盐的高选择性合成。

P-CC在中性和酸性的条件下均表现出优异的电催化稳定性，长时间稳定性测试对催化剂的形貌结构与性能几乎无影响。该工作同时实现了一氧化氮资源化利用，硝酸盐和氢气的高效绿色合成，对氨合成，硝酸盐合成以及氢能源多领域产生重要影响。

论文信息：

Coupling electrocatalytic NO oxidation over carbon cloth with hydrogen evolution reaction for nitrate synthesis

Dongdong Wang,+ Nihan He,+ Lei Xiao,+ Fan Dong, Wei Chen, Yangyang Zhou, Chen Chen,* and Shuangyin Wang*

论文第一作者：王东东，何妮翰，肖磊

Angewandte Chemie International Edition 

DOI: 10.1002/anie.202109905