Ni是引发尿素电氧化(UOR)最有效的活性中心之一，但仅有Ni中心很难获得更高的活性和稳定性。为了同时解决碳碎片引起的脱氢、C-N键断裂和催化剂中毒等问题，通过构建多个协同体系来操控一条途径至关重要。
有鉴于此，天津大学Yi Li，Jia Liu报道了构建了Co、V共掺杂的NiS2三元协同体系来实现高效UOR，并对其催化机理进行了研究。
本文要点
要点1. 优化的三元催化剂具有良好的尿素电氧化活性（1.5 V（vs. RHE）时，电流密度为77 mA cm−2）、稳定性和制氢性能（1.8 V（vs. RHE）时，达到143 L min−1 gcat−1）。
要点2. 研究人员通过X射线光电子能谱、原位电化学拉曼光谱、原位电化学质谱同位素示踪实验和密度泛函理论（DFT）计算，明确揭示了三元协同体系中Ni、Co和V元素的作用。扩展的超交换相互作用不仅增强了Ni与S之间的电子传递能力，而且加速了尿素与催化剂之间的电子传递。要点3. 抗CO中毒实验表明，Co的存在加速了碳质中间产物的氧化，提高了催化剂的稳定性。更重要的是，在金属硫化物的催化下，氮气是通过尿素分子间的N-N偶联形成了N2。所提出的策略和机理使人们对金属硫化物催化UOR有了更深的理解。Zhijiao Ji, et al, Pathway Manipulation via Ni, Co, and V Ternary Synergism to Realize High Efficiency for Urea Electrocatalytic Oxidation, ACS Catal. 2022DOI: 10.1021/acscatal.1c05190https://doi.org/10.1021/acscatal.1c05190
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