Chem:高温反应中负载型催化剂活性界面的精确测定

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阐述多相催化中结构-功能关系是设计高效催化剂的核心。然而,揭示主要反应位点仍然极具挑战性。


近日,韩国科学技术院WooChul Jung Kang Taek Lee,韩国忠南大学Hyun You Kim报道了一种具有出色热稳定性的氧化物包裹的金属催化剂,其具有精准的几何结构和反应位点。


本文要点


要点1. 研究人员选择粒径可调的单分散Pt纳米粒子(NPs)为模型催化剂,其周围包裹着一个透气性的氧化铈外壳。此外,作为比较,还制备了二氧化硅包裹的Pt催化剂。


要点2. 研究人员利用电子层析成像(ET)结合三维重建(3D)的方法直接观察和量化了Pt-气体和Pt-CeO2-气体界面。基于这些相应的结果,测量了双相界(2PB)和三相界(3PB)位点密度(每克Pt)如何随颗粒大小而变化,以及甲烷(CH4)氧化的催化活性是如何变化的。

要点3. 研究人员确定了两个反应中心同时参与CH4氧化反应,确定了每个反应中心对总反应速率的贡献,并从理论上证实了CeO-Pt体系中CH4氧化的双中心反应途径。

这项结果表明,即使在高温下,也可以提供一个可靠的平台来探索各种化学反应的催化活性位点和路径。
 
Lee et al., A measure of active interfaces in supported catalysts for high-temperature reactions, Chem (2021)
DOI10.1016/j.chempr.2021.11.024
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2021.11.024


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