固体电解质界面(SEI)的结构和化学工程在二次电池中起着至关重要的作用。目前，在充放电循环过程中，人们尚未揭示金属-氮（MNX）平台电极增强的储钠特性与SEI之间的内在联系。
近日，郑州大学张佳楠教授，中科院大连化物所邓德会研究员报道了采用一步热解法制备了一种具有Fe-NX中心和Fe-NC包裹的Fe3C纳米粒子的FeNX/C催化剂模型负极。
本文要点
要点1. 研究人员通过硝酸铁（Fe源）和聚乙烯吡咯烷酮（稳定Fe原子和平衡Fe含量的N源）在一系列温度下对活性中心进行了微调。研究发现，良好的电子结构使FeNx对SEI的可逆转化过程具有催化作用，这有助于储存额外的钠离子。含表面卤化物的NaF中间体在SEI中转化为FeF3是Fe原子提供容量的关键。
要点2. 基于非原位XPS和原位随温度变化的Nyquist图的研究结果，研究人员证实了额外的容量是由SEI中有机和无机成分的可逆转化所提供。此外，表面电容效应和钠离子在碳基材料表面的插层/脱插层过程对额外容量的贡献不可磨灭。要点3. 一系列表征表明，Fe-NX对于FeF3的生成和SEI的后续转化必不可少。此外，由于快速的电子传输动力学，优化后的Fe3C纳米粒子极大地促进了这一过程。而更多的电子通过进一步调节各种Fe物种被处理，这反过来促进了SEI的产生，并抑制了不稳定组分的产生。这些发现为揭示SEI在电化学储能中的有利影响提供了一定指导。Huicong Xia, et al, Evolution of the solid electrolyte interphase enabled by FeNX/C catalysts for sodium-ion storage, Energy Environ. Sci., 2022https://doi.org/10.1039/D1EE02810C
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