在析氧反应（OER）中，单独调控*O和*OOH的吸附具有挑战性，从而导致较大的过电位和缓慢的动力学。为了平衡两种活性物质的吸附，浙江台州学院钟文武教授和申士杰副教授（共同通讯作者）等人报道了一种同时调控Ni3S2纳米片中局域自旋态和能带结构的方法。在本文中，作者首先通过水热法制备了钨（W）掺杂的Ni3S2纳米颗粒，然后利用过氧化氢（H2O2）处理所制备的样品，在材料中引入了硫（S）空位。由于扭曲的四面体配位，Ni3S2中的Ni2+和Ni3+具有eg3或eg2的电子构型，带有自旋未配对的eg电子。eg电子通过σ键与*O表现出强烈的相互作用，这使得其解吸困难。此外，单原子分散的W掺杂激发了从Ni到W的电子转移，减少了eg电子的数量，削弱了*O的吸附。同时，W掺杂和S空位保证了d-带中心的上升，加强了*OOH的吸附。实验测试发现，所制备的材料表现出高OER活性，在电流密度为100 mA cm-2下的过电位为246 mV，Tafel斜率为66 mV dec-1。总之，该工作为通过自旋态和能带结构的协同调控探索OER催化剂提供了见解。Regulating the Local Spin State and Band Structure in Ni3S2 Nanosheet for Improved Oxygen Evolution Activity. Adv. Funct. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adfm.202112832.https://doi.org/10.1002/adfm.202112832.
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