https://doi.org/10.1002/adfm.202201527 光电探测器是一种将光信号转换成电信号的器件。大多数光电探测器需要外部电源（或驱动电路）来驱动光生载流子以实现较大的光电流，这极大地限制了光电探测器的应用。自驱动光电探测器就能解决以上这一问题。目前，已报道的具有较好光电性能的自驱动探测器大多基于InGaAs、Si、GaN、PdSe、MoS2和HgTe等材料，这些材料面临着复杂的制备工艺及在较低的温度下工作等问题。近年来，PbSe胶体量子点（CQDs）和卤化物钙钛矿纳米晶（NCs）因其带隙可调、成本低和表面可加工等特性而被广泛研究，成为光电探测器、发光二极管和太阳能电池等光电子器件的新候选材料。然而，由于氧原子对PbSe量子点表面的相互作用，PbSe量子点在大气环境中常表现出不稳定性，导致其导电性降低，从而减缓光生电子的传输。此外，PbSe量子点表面的长配体也会减少光电探测器的响应速度。同时，由于卤化物的析出问题，CsPbX3（CsPbBr3或CsPbI3）钙钛矿光电探测器的响应时间慢、且光稳定性低。因此，如何得到具有缺陷少的钙钛矿材料以及响应率高的光电探测器成为了亟待解决的关键问题。近日，北京理工大学杨盛谊教授团队报道了一种高性能的自供电、宽谱带的光电探测器，其有源层采用由胶体量子点和混合卤化物钙钛矿纳米晶组成的混合体异质结。将PbSe胶体量子点与无机混合卤化物钙钛矿CsPbBr1.5I1.5纳米晶混合在一起，形成两种材料的体异质结可以克服低载流子迁移率和高陷阱密度等缺点，特别是PbSe量子点易氧化以及钙钛矿体材料容易析出卤化物的缺点。同时，该体异质结PbSe:CsPbBr1.5I1.5的形成有利于将探测波段由可见光拓展至红外光。相关成果近期发表在工程技术领域“材料科学：综合”行业的顶级期刊Advanced Functional Materials (https://doi.org/10.1002/adfm.202201527)上。1、PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物的形貌和结构表征通过吸收光谱、SEM、AFM、TEM、XRD和XPS等表征手段，对比分析了PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物与单纯量子点及钙钛矿纳米晶的形貌结构及成分区别，可以看出PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物的响应波段更宽、表面形貌更加均匀、没有过多的孔洞，这极大地减少了表面缺陷的存在。同时，PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物的物相较为稳定，没有发生明显的化学反应。▲图1 (a, b)合成的CsPbBr3、CsPbI3和CsPbBr1.5I1.5纳米晶的紫外-可见吸收光谱和PL光谱。(c) PbSe量子点和PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物的吸收光谱。PbSe量子点(d)、CsPbBr1.5I1.5纳米晶(e)和PbSe:CsPbBr1.5I1.5纳米复合薄膜(f)的FESEM图像。纯PbSe量子点(g)、CsPbBr1.5I1.5 纳米晶膜(h)及其纳米复合膜(i)的AFM图像。
▲图2 合成的PbSe量子点(a)、CsPbBr1.5I1.5纳米晶(b)和PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物(c)的TEM照片。合成的PbSe量子点、CsPbBr1.5I1.5纳米晶和PbSe:CsPbBr1.5I1.5混合物的XRD(d)和XPS(e)图谱。
在不同强度及不同波段的光照射下，作者测试了光电探测器ITO/ZnO/PbSe:CsPbBr1.5I1.5/P3HT/Au的光电性能。实验发现，该器件在自驱动模式下，使用532 nm的光照射时其最大的“明/暗”电流比为9.23 × 104，最大光响应度为 6.16 A/W和最大比探测率为5.96 × 1013 Jones。▲图3 体异质结光电探测器ITO/ZnO/PbSe:CsPbBr1.5I1.5/P3HT/Au的器件结构图(a)；该器件的暗电流及在不同波长光照射情况下的I-V曲线(b–e)，以及在1 mW/cm2光照下的TCAD模拟值(d)。
▲图4 自驱动体异质结光电探测器ITO/ZnO/PbSe:CsPbBr1.5I1.5/P3HT/Au的光电探测特性。
▲图5 在不同电压及不同入射光波长照射下，自驱动光电探测器ITO/ZnO/PbSe:CsPbBr1.5I1.5/P3HT/Au的时间响应曲线、以及器件的能带图及其内部电子的传输机制
本文使用的TCAD数值模拟是基于电磁波的数值分析、以及光学和电子行为的准稳态模拟。得到的结果如下：▲图6在1 mW/cm2的不同波长入射光照射下该自驱动探测器的TCAD模拟J–V曲线。
▲图7在1 mW/cm2的不同波长入射光照射下该自驱动光电探测器的TCAD模拟的吸收光子密度与激子产生图，以及器件内部的内建静电势。
本文报道了一种高性能的自供电、宽谱带光电探测器。该探测器的有源层由胶体量子点与混合卤化物钙钛矿纳米晶体组成的混合体异质结。通过旋涂或打印等工艺可制备在各种不同的基底材料上，为高性能光电器件提供了一种新的合成路径，具有广阔的市场应用前景。感谢国家科技部重点研发计划项目（SQ2019YFB220038）、中央高校基础研究基金（2020CX02002和BitBLR202013）和广西有色金属及特色材料加工重点实验室开放基金（批准号2021GXYSOF18）对本研究工作的支持。杨盛谊教授，北京理工大学物理学院博士生导师。主要研究领域为纳米光子学材料与器件，特别是纳米材料在光电探测器、太阳电池和发光晶体管等光电器件中的应用基础研究。到目前为止，已在国内外著名期刊上发表了120多篇SCI学术论文。申请国家发明专利14项（其中七项已经授权）。2006年，入选教育部“新世纪优秀人才”支持计划和北京市“科技新星”计划。2010年，入选北京理工大学“杰出中青年教师”支持计划。中国感光学会影像信息功能材料与技术专业委员会委员，中国物理学会会员。
招生信息：每年招收1名博士生、1～2名硕士生、博士后1～2名。热烈欢迎有志之士加盟我们“BIT量子点光电材料与器件”团队！Authors: Muhammad Sulaman, Shengyi Yang,* Arfan Bukhtiar, Peiyun Tang, Zhenheng Zhang, Yong Song, Ali Imran, Yurong Jiang, Yanyan Cui, Libin Tang, and Bingsuo Zou Title: Hybrid Bulk-Heterojunction of Colloidal Quantum Dots and Mixed-Halide Perovskite Nanocrystals for HighPerformance Self-Powered Broadband PhotodetectorsPublished in: Advanced Functional Materials, DOI: 10.1002/adfm.202201527
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